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Reinmöller, Markus;
Theoretical reconstruction of photoelectron spectra and its application to ionic liquids. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2016. - 1 Online-Ressource (198 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2016

Ionische Flüssigkeiten sind eine besondere Gruppe von Salzen, welche für Temperaturen unterhalb von 100 ˚C in flüssigem Aggregatzustand vorliegen und deren herausragende, einstellbare Eigenschaften zu einem breiten Anwendungsfeld führen. In der vorliegenden Arbeit wurde eine geeignete Rekonstruktionsmethode für die Röntgen- und Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (XPS, UPS) von molekularen Systemen, zu welchen auch diese Flüssigkeiten zählen, entwickelt. Hierfür werden Atomorbital-spezifische Streuquerschnitte mit einer Intensitätsnäherung nach Gelius kombiniert. Diese Rekonstruktionsmethode baut auf quantenchemischen Berechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) unter Verwendung des Basissatzes 6-31G** und Hybrid-Funktion als B3-LYP auf. Zu diesem Zweck erfolgte die Berechnung von jeweils kleinsten bzw. kleinen ladungs- und spinkompensierten, molekularen Systemen für die anschließende Rekonstruktion. Die berechneten Bindungsenergien für die reinen ionischen Flüssigkeiten werden durch eine Reskalierung mit drei Parametern an die der experimentellen Spektren angepasst. Für jene Flüssigkeiten mit zusätzlichen Atomen oder Molekülen wird ein vierter Parameter eingeführt. Diese Methode findet für die Rekonstruktion von Rumpfniveau- und Valenzbandspektren von ionischen Flüssigkeiten Anwendung. Hierbei werden sowohl reine Imidazolium- und Pyrrolidinium-basierte ionische Flüssigkeiten als auch solche mit eingebauten Metallatomen oder aufgedampften Metall- bzw. Alkalimetallatomen untersucht. Die rekonstruierten Rumpfniveauspektren haben neuartige Einblicke in die chemische Umgebung, Wechselwirkungen zwischen den Ionen und Partialladungseffekte offenbart. Für die strahlungsinduzierte Degradation von ionischen Flüssigkeiten konnten deutliche Hinweise auf die zugrundeliegenden Mechanismen gewonnen werden. Der Vergleich zwischen experimentellen und rekonstruierten Spektren liefert erstmalig eine quantitative Bestimmung der ineinander verflochtenen Beiträge der einzelnen Ionen und der Elemente im Valenzband. Weiterhin lassen sich die Anordnung und Orientierung der Ionen und ihrer ausgewählten Bestandteile an der Oberfläche sowie deren bevorzugte Wechselwirkungen mittels der rekonstruierten Valenzbandspektren identifizieren.



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Wen, Liaoyong;
Binary nano-structuring : concept, strategies, features and devices. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2016. - 1 Online-Ressource (XV, 131 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2016

Nanostrukturarrays, bestehend aus den zwei Unterteilungen "Nanostruktur" und "Array", sind elementar für viele moderne und zukünftige technologische Anwendungen oder Systeme. Binäre Nanostrukturarrays, in denen beide, die "Nanostruktur" und die "Array", unabhängig voneinander eingestellt und genutzt werden können, könnten einen neuen Horizont durch Interaktionen zwischen den Sub-Arrays, welche unter Einfach-Arrays unzugänglich sind, eröffnen. Eine allgemeine Methode wird entwickelt um verschiedene Nanostrukturarrays (z.B. Nanowire/Nanowire, Nanotube/Nanowire, Nanotube/Nanotube, Nanodot/Nanodot) mit struktureller Flexibilität und hoher Steuerbarkeit für jedes der Sub-Arrays individuell herzustellen. Der Schlüssel zu dieser Methode basiert auf den charakteristischen binären Poren von anodischen Aluminium Templaten, welche beidseitig entgegengesetzte Barriere-Oxid-Schichten besitzen. Mittels desselben Mechanismus kann das Templat zu einem Viel-Array-Templat (z.B. dreifach oder vierfach) in einer Matrix mit noch höheren Porendichten und weiteren morphologischen Möglichkeiten erweitert werden. Die Vielseitigkeit der binären Nanostrukturierung wird untersucht für die Realisierung innovativer Anwendungen, wie zum Beispiel makroskopische Titandioxid/Kupfer(I)-oxid Z-Schema Photosyntheseeinheiten und nanoskopisch große adressierbare Zinkoxid/Aluminiumzinkoxid vertikale Nanodraht-Transistoren. Des Weiteren wird Nanoengineering von Einfacharrays durchgeführt, dazu werden leistungsstarke Superkondensatoren basierend auf Platin/Manganoxid-Core/Shell-Nanotubearrays und photoelektrochemische Zellen basierend auf Nano-Gold/Pb(Zr,Ti)O3 Hybriden nachgegangen durch welche die optimale Struktur und Zusammensetzung der Einfacharrays wichtige Informationen für multifunktionale Anwendungen basierend auf binären Nanostrukturarrays liefern.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=27263
Seeland, Marco;
Ortsaufgelöste Charakterisierung organischer Solarzellen mittels Lumineszenzstrahlung. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2015. - 1 Online-Ressource (V, 121 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2015

Durch detaillierte Untersuchung der physikalischen Prozesse, die der Wirkungsweise von Polymer-Solarzellen zu Grunde liegen, und der daran gekoppelten Entwicklung neuer Materialien konnte der Energiekonversionswirkungsgrad von organischen Solarzellen bereits deutlich gesteigert werden. Die für diese Technologie hohen Wirkungsgrade von > 10% lassen sich bisher jedoch nur im Labormaßstab mit Zellflächen weniger mm realisieren. Durch die Skalierung auf größere Zellflächen treten material- und prozessbedingt lokale Defekte auf, die den Wirkungsgrad beträchtlich mindern können. Darüber hinaus treten aufgrund der notwendigen Verwendung mindestens einer transparenten Elektrode inhärente Leistungsverluste auf, die mit der Solarzelllänge skalieren. Schließlich stellt die beschränkte Lebensdauer aufgrund einer Vielzahl von vorwiegend lokal auftretenden Alterungseffekten einen für die kommerzielle Verbreitung limitierenden Faktor dar. Bezogen auf die Fläche der Solarzelle treten alle diese Effekte räumlich ungleichmäßig auf. Für deren Untersuchung werden daher experimentelle und theoretische Methoden benötigt, die die Solarzelle nicht einfach zusammengefasst, sondern in ihrer Gesamtheit als flächig verteiltes System charakterisieren und beschreiben können. In dieser Arbeit wurde die "Bildgebende Lumineszenzdetektion" für die ortsaufgelöste elektrooptische Charakterisierung von Polymer-Solarzellen genutzt. Die Methode basiert auf der Detektion der vom organischen Halbleiter unter stationärer Anregung emittierten Elektrolumineszenzstrahlung mit einer hochempfindlichen CCD-Kamera. Der bisherige Einsatz dieser Messmethode an organischen Solarzellen war auf begleitende Untersuchungen im Rahmen von Alterungsexperimenten beschränkt. Unter Kenntnis des exakten Schichtaufbaus und durch den Vergleich mit anderen Charakterisierungsmethoden konnten dabei bereits durch rein qualitative Analysen wertvolle Informationen über Degradationsmechanismen und degradationsfördernde Schwachstellen gewonnen werden. Die vorliegende Arbeit geht über derartige qualitative Analysen hinaus. Die Zielstellung dieser Arbeit liegt in der quantitativen Interpretation von Elektrolumineszenzaufnahmen von Dünnschichtsolarzellen. Dazu wurden Modelle und Algorithmen entwickelt, die nicht nur das Verständnis der der Bildgebung zu Grunde liegenden Kontrastmechanismen fördern, sondern auch die Extraktion relevanter Materialparameter ermöglichen. Die entwickelten Methoden wurden exemplarisch an Polymer-Solarzellen auf Basis verschiedener Materialsysteme getestet, lassen sich jedoch prinzipiell auf andere Dünnschichttechnologien übertragen. Für die flächige Beschreibung von Dünnschichtsolarzellen wurde ein Modell entwickelt, welches eine umfassende elektrooptische Charakterisierung ermöglicht. Innerhalb dieses Modells wird die Solarzelle in miteinander gekoppelte Einheitszellen zerlegt, welche durch ein beliebiges Ersatzschaltbild modelliert werden können. Da die Modellierung im Rahmen dieser Arbeit anhand eines serienwiderstandslimitierten Eindioden-Ersatzschaltbildes erfolgte, wurde das Modell als "Mikrodioden-Modell" bezeichnet. Die Anwendung des Mikrodioden-Modells auf Elektrolumineszenzaufnahmen verschiedener aktueller Materialsysteme zeigte, dass der zusammengefasste Serienwiderstand der Solarzellen effektiv in den Flächenwiderstand der transparenten leitfähigen Elektrode sowie in einen zusammengefassten Widerstand, der den Volumenwiderstand der Aktivschicht und die Kontaktwiderstände der im Schichtaufbau vorhandenen Grenzflächen repräsentiert, zerlegt werden kann. Die gleichzeitige Bestimmung des lokalen Potentials sowie der lokal fließenden Stromdichte ermöglichte die Extraktion der widerstandsbefreiten Kennlinien. Durch den Vergleich des optisch detektierten Rekombinationsstroms mit dem gesamtheitlich fließenden elektrischen Strom wurde zudem der Diodenidealitätsfaktor der verwendeten Materialsysteme ermittelt. Aufgrund der für die Nutzung des Mikrodioden-Modells nicht zwangsweise erfüllten Voraussetzung der flächigen Homogenität der Probe wurde eine ergänzende Beschreibung durch ein Modell lokal unabhängiger Dioden eingeführt. Dieses Modell wurde genutzt, um die Elektrolumineszenzemission flächig stark inhomogener Solarzellen zu untersuchen. Dabei wurde gezeigt, dass das Elektrolumineszenzsignal lokal in eine serienwiderstands- und eine materialspezifische Komponente zerlegt werden kann, die im Einklang mit dem Entmischungsverhalten der untersuchten Materialkombination steht. Anhand von Netzwerksimulationen auf Basis der extrahierten Materialparameter wurde schließlich gezeigt, dass das Verhältnis von Photostromdichte zu Flächenwiderstand eine Ortsabhängigkeit der Solarzellenfunktionalität induziert. Neben einer Geometrieoptimierung wurde daraus eine allgemeine Skalierungsrelation abgeleitet und die Ortsabhängigkeit durch rasternde Photostrommessungen experimentell bestätigt. Für die Untersuchung der Stabilität der elektrischen Kontakte von organischen Solarzellen innerhalb von Langzeitstudien wurde zudem das Verfahren zur Quantifizierung der nicht degradierten Fläche verbessert. Durch Implementierung eines lokal adaptiven Binarisierungsverfahrens konnte so auch die Bestimmung der effektiven Fläche von stark inhomogen bzw. schwach emittierenden Solarzellen erreicht werden.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2015000695
Grote, Fabian;
Three-dimensional nanostructures, pseudocapacitive materials and asymmetric device configuration - realizing high performance supercapacitors, 2015. - Online-Ressource (PDF-Datei: X, 131 S., 7,89 MB) : Ilmenau, Techn. Univ., Diss., 2015
Parallel als Druckschrift erschienen

Superkondensatoren sind vielversprechende elektrochemische Energiespeicher, die sich insbesondere durch hohe spezifische Leistung und exzellente Zyklenstabilität auszeichnen. Allerdings muss die spezifische Energie von Superkondensatoren deutlich erhöht werden, damit die Anforderungen moderner Technologien erfüllt werden. Um diese Herausforderung gezielt anzugehen werden im Rahmen dieser Arbeit neue Ansätze entwickelt und in ein vollständiges Bauelement implementiert. Hierzu werden pseudokapazitive Materialien mit hoher spezifischer Kapazität verwendet, die Elektrodenkinetik und Materialausnutzung mit Hilfe von dreidimensionalen Nanostrukturen optimiert und eine neuartige asymmetrische Elektrodenkonfiguration realisiert. Ein innovativer und vielseitiger Herstellungsprozess, welcher die Synthese von dicht angeordneten dreidimensionalen Nanoröhren-Arrays mit Strukturkontrolle im Nanometerbereich (z.B.Länge, Abstand, Durchmesser, Wandstärke, Beschichtung und die Auswahl von offenen und geschlossenen Nanoröhren) erlaubt, wird vorgestellt und dreidimensionale Nanoröhren-Arrays aus unterschiedlichen pseudokapazitiven Materialien werden hergestellt (SnO2/MnO2, SnO2/PPy und C-TiN Kern / Mantel Nanoröhren-Arrays). Nanoporöses anodisches Aluminiumoxid dient als Templat während des Herstellungsprozesses. Die aktiven Elektrodenmaterialien werden mittels Atomlagenabscheidung und elektrochemischer Abscheidung prozessiert. Es wird gezeigt, dass die Realisierung eines dreidimensionalen nanoskaligen Elektrodendesigns in Kombination mit pseudokapazitiven Materialien und einer asymmetrischen Elektrodenkonfiguration (PPy//MnO2) zu einem Superkondensator mit hoher spezifischer Energie führt. Es hat sich herausgestellt, dass die Optimierung der Ausnutzung des aktiven Elektrodenmaterials ein wesentlicher Parameter ist um Hochleistungselektroden für Superkondensatoren zu entwerfen. Dabei ist insbesondere die Herstellung von dünnen aktiven Schichten auf einer dreidimensionalen nanostrukturierten und elektrisch leitfähigen Matrix vorteilhaft. Darüber hinaus wird eine innovative Kohlenstoffbeschichtungstechnik entwickelt, die es erlaubt, dünne funktionale Kohlenstoffschichten auf dreidimensionalen Nanoröhren-Arrays abzuscheiden. Die im Rahmen dieser Arbeit erzielten Ergebnisse, in Bezug auf dreidimensionale Nanostrukturierung und die Integration in Superkondensatoren, sollten eine starke Basis darstellen um das Design und den Aufbau der nächsten Generation von elektrochemischen Energiespeichern zu optimieren.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=26750
Sippel, Philipp;
Electronic structure and electron dynamics in semiconductor materials for new photovoltaic applications, 2015. - Online-Ressource (PDF-Datei: XII, 135 S., 9,81 MB) : Ilmenau, Techn. Univ., Diss., 2015
Parallel als Druckausg. erschienen

Für neuartige Photovoltaikkonzepte wie die "Zwischenbandsolarzelle" oder die "Heiße-Ladungsträger-Solarzelle" werden lange Lebensdauern für heiße photogenerierte Ladungsträgern benötigt. Dies würde es erlauben, die zusätzliche Energie bezüglich der Bandkanten zu sammeln. Unter diesem Blickwinkel wurden die elektronische Struktur und die Elektronenrelaxation in Halbleitern untersucht, mit Schwerpunkt auf Geometrie und Oberfläche der Materialien. Beides beeinflusst die elektronische Struktur und kann somit Auswirkungen auf die Elektron-Phonon-Wechselwirkung haben, welche die Hauptursache für das Abkühlen der Ladungsträger in den meisten Materialien ist. Die Rolle der Geometrie wurde mittels zeitaufgelöster Zweiphotonen-Photoemissionsspektroskopie (tr-2PPE) an Hand von CdSe Nanostrukturen analysiert; im Speziellen 0D-Quantenpunkte und 2D-Nanoplättchen. Für Quantenpunkte wird gezeigt, dass Streuung über Volumenzustände nicht der dominante Energieverlustmechanismus ist. Stattdessen wird die Abkühlrate wesentlich durch die umgebenden Liganden und die Umhüllung bestimmt und es finden sich Hinweise auf Streumechanismen über Oberflächenzustände. An Nanoplättchen hingegen wird eine schnelle Relaxation beobachtet, unabhängig von Dicke, Liganden oder einer CdS Hülle. Die Energieverlustrate wird mit einem Modell für LO-Phononstreuung in Quantentrögen beschrieben. Die Bedeutung der Oberflächen für die Relaxation von Elektronen wird exemplarisch an III-V Halbleitern untersucht, welche mit metallorganischer Gasphasenepitaxie präpariert wurden. Studien mit 2PPE an GaP(100) offenbaren mehrere Oberflächenzustände an zwei verschiedenen Oberflächenrekonstruktionen. Anhand der zugehörigen Energien konnten markante Merkmale in Reflexions-Anisotropie-Spektren erklärt werden. Tr-2PPE Messungen an InP(100) wurden durchgeführt, um das Streuen von Elektronen zwischen 3D-Volumenzuständen und einem bestimmen Oberflächenzustand (C2) zu untersuchen. Die Streuraten wurden bestimmt und das Abkühlen von Volumenelektronen wurde für den Fall mit und ohne C2 untersucht und verglichen. All diese Resultate zeigen schnelle Ladungsträgerrelaxation. Ein photovoltaisches Konzept wird präsentiert, basierend auf Interssubbandübergängen, welche eine schnelle Trennung heißer Ladungsträger implementiert um die kurzen Lebenszeiten zu kompensieren. Dieses Design wurde in Form einer Tandemsolarzelle realisiert, in welcher ein InP pin-Übergang sowie ein photovoltaischer Intersubbandabsorber aus InGaAs/InAlAs/InAs Quantentrögen kombiniert sind. Das prinzipielle Funktionieren dieses Konzepts kann experimentell bestätigt und die grundsätzlichen Charakteristiken mit einem Ersatzschaltbild beschrieben werden.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=26757
Leipold, David;
Interaction of light and matter in metal-semiconductor hybrid nanostructures, 2015. - Online-Ressource (PDF-Datei: 98 S. S., 7,71 MB) Ilmenau : Techn. Univ., Diss., 2015

Ultraschnelle Nanooptik erforscht das Verhalten von Licht in nanostrukturierten Materialien auf Femtosekunden-Zeitskalen und könnte damit den nächste großen Durchbruch in der Datenverarbeitung bringen. Das Wissen aus diesem Forschungsbereich ist die Grundlage für zukünftige rein optische Schaltungstechnik, die Daten viel schneller als herkömmliche Elektronik verarbeiten kann. An nanostrukturierten Metalloberflächen können Oberflächenplasmonen (SPPs) angeregt werden. Dabei handelt es sich um kollektive Schwingungen des Elektronengases im Metall und des elektromagnetischen Feldes. SPPs können Licht auf einen räumlichen Bereich fokussieren der kleiner als das Abbe-Limit ist und propagieren immer entlang der Metalloberfläche. Damit sind sie als Informationsträger in nanooptischen Geräten besonders geeignet. Organische und anorganische Halbleiter sind eine weitere wichtige Komponente in nanooptischen Bauteilen. Sie ermöglichen die Licht-Licht und Licht-Materie Wechselwirkung, die notwendig ist, um Licht zu verstärken und zu schalten. Die vorliegende Arbeit beschreibt theoretische Berechnungen, die in enger Zusammenarbeit mit experimentellen Kollegen entstanden. Der Modellierungsprozeß, der eng mit der Wahl der numerischen Methoden in Zusammenhang steht, wird erörtert. Desweiteren werden Auswertungsmethoden beschrieben, die die numerischen Ergebnisse mit experimentell zugänglichen Größen verknüpfen. Die Ergebnisse der Berechnungen werden zuletzt experimentellen Ergebnissen vergleichend gegenübergestellt. In ihrem ersten Teil diskutiert die vorliegende Arbeit subtile Aspekte der Anregung von SPPs auf Metallgittern, bei denen die Symmetrie des Gitters von den einzelnen Streuern gebrochen wird. Thema des zweiten Teils der Arbeit ist ein Metallgitter, welches mit einem Farbstoff beschichtet wurde. In einem solchen System bilden SPPs und Exzitonen im Farbstoff kollektive, gekoppelte Moden, die auch Excimon oder Plexciton genannt werden. Dies kann an der vermiedenen Kreuzung der durch SPPs beziehungsweise Excitonen entstehenden Dips im winkelaufgelösten Reflektivitätsspektrum nachgewiesen werden. Im letzten Teil wird die Lokalisierung von Licht in Anordnungen von Zinkoxid Nanonaadeln diskutiert. Die Nanonaadeln sind dabei zufällig auf einem Substrat verteilt, stehen aber alle vertikal. Wegen ihres waldähnlichen Aussehens werden solche Anordnungen auch Nanowälder genannt. Einfallendes Licht erfährt in diesem System Vielfachstreuung an den Nanonaadeln. Es stellt sich heraus, dass ein Teil des Lichtes lokalisiert wird - es wird im Nanowald gefangen.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=26069
Hoppe, Harald;
Towards realization of efficient and stable polymer solar cells. - Ilmenau. - 204 Blätter
Technische Universität Ilmenau, Kumulative Habilitationsschrift 2015

Enthält Beiträge aus verschiedenen Zeitschriften

Möller, Christian;
Licht - induzierte Defektkinetik in solar grade Silizium, 2015. - Online-Ressource (PDF-Datei: III, 106 S., 3,25 MB) Ilmenau : Techn. Univ., Diss., 2015

In der vorliegenden Arbeit wird die durch Beleuchtung induzierte Defektkinetik der Eisen-Akzeptor-Paare und der Licht-induzierten Degradation untersucht. Mittels zeitabhängiger Ladungsträgerlebensdauermessungen kodotierter Siliziumproben, konnte die Eisen-Akzeptor-Paar-Reaktion auch in n-Typ Silizium nachgewiesen werden. Zur Erklärung des experimentell beobachteten Prozesses wird ein Modell, das auf der ständigen Rekombination über die Eisen-Störstelle beruht, vorgeschlagen und diskutiert. Außerdem werden temperatur- und beleuchtungsabhängige Ladungsträgerlebensdauermessungen zur Bestimmung der Aktivierungsenergie der Dissoziations- und Assoziationsreaktion verwendet. Die Licht-induzierte Degradation wird in Indium-dotiertem Silizium nachgewiesen. Als Ursache der Licht-induzierten Degradation wird der ASi - Sii-Defekt (A steht dabei für Akzeptor) vorgeschlagen und hinsichtlich der in der Literatur vorhandenen experimentellen Daten diskutiert. Außerdem wird im Rahmen des Modells gezeigt, dass die P-Linie im Tieftemperatur-Photolumineszenzspektrum Indium-dotierter Siliziumproben dem neutralen Ladungszustand des InSi - Sii-Defekts zugeordnet werden kann.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=25756
Kästner, Christian;
Systematische Untersuchung zur Steuerung der Morphologie in Polymer-Fulleren-Heteroübergangssolarzellen, 2014. - Online-Ressource (PDF-Datei: 117 S., 6,44 MB) : Ilmenau, Techn. Univ., Diss., 2014
Parallel als Druckausg. erschienen

Die organische Photovoltaik zeigt mehr und mehr ihr Potential zur marktwirtschaftlichen Konkurrenzfähigkeit gegenüber etablierten anorganischen Dünnschichtsolarzellen. Die Vorteile der Polymersolarzellen sprechen hierbei für sich: die Kombination aus Flexibilität, geringem Gewicht, potentieller Halbtransparenz und sehr hohem Produktionsdurchsatz kann momentan in seiner Gesamtheit von keiner anderen Technologie erreicht werden. Auch die bislang niedrige Energiekonversionseffizienz organischer Solarzellen kann durch die fortschreitende Materialentwicklung und Optimierung der Prozessierungsmethoden mit der Effizienz etablierter anorganischer Dünnschichtphotovoltaik konkurrieren. Die Selbstorganisation, d.h. Phasenseparation und Aggregation/Kristallisation der eingesetzten photoaktiven Materialien, vor, während und nach der Abscheidung zu photovoltaisch aktiven dünnen Schichten aus der gemeinsamen Lösung, spielt bei der Leistungsoptimierung eine wesentliche Rolle. Die somit ausgebildete Morphologie der photoaktiven Schicht ist von fundamentaler Bedeutung für die Generation von freien Ladungsträgern und deren Transport und folglich auch für Leistungsverluste durch Rekombination, sofern Ladungsträgertrennung und Transport nicht effektiv stattfinden können. Es ist bekannt, dass die Phasenseparation in reine Polymerphasen für den Transport der Löcher sowie reine Fullerenphasen für den Transport der Elektronen ebenso von Bedeutung ist wie die Ausbildung einer homogenen Mischphase für die Erzeugung der freien Ladungsträger. Idealerweise liegen die Transportphasen aggregiert/kristallin und die Mischphase amorph vor. Dann ergibt sich eine energetisch sinnvolle Organisation der Materialphasen, sodass die Generation freier Ladungsträger maximiert und deren Rekombination minimiert wird. In der vorliegenden Arbeit werden genau diese morphologischen Einflüsse, Phasenseparation und Aggregation der Materialien, untersucht. Insbesondere der Einfluss der strukturellen Ordnung der reinen Polymerphase auf die photovoltaischen Eigenschaften der Solarzelle steht hier im Vordergrund. Durch die gezielte Ausnutzung der Materialeigenschaften der eingesetzten Polymere konnten gezielt und kontrolliert Phasenseparation und Aggregation gesteuert und deren Einfluss auf die Solarzellparameter untersucht werden. Es wird gezeigt, wie die Morphologie von Polymer-Fulleren-Heteroübergangssolarzellen im Detail durch die Fullerenderivatisierung, die Lösungskonzentration und das Polymer:Fulleren-Mischungsverhältnis ebenso wie das Polymer:Polymer-Mischungsverhältnis in einer ternären Mischung mit dem Fulleren gezielt manipuliert werden kann. Mittels feinskalierter Parametervariationen konnten sehr systematische Variationen in der Morphologie induziert werden. Dies ermöglichte eine gezielte, optimierte Proportionierung eines Dreiphasensystems aus getrennt aggregierten Polymer- und Fullerenphasen für den Ladungstransport sowie einer homogenen Polymer:Fulleren-Mischphase zur freien Ladungsträgergeneration. Die vorgestellten Methoden zur qualitativen und quantitativen Beschreibung der polymeren Ordnung sowie der Phasenseparation des Polymers vom Fullerenderivat ermöglichen tiefere Einblicke in die Volumenmorphologie. Die quantitative Analyse von Absorptions-, Photo- und Elektrolumineszenzspektren hat sich hier als besonders einfach zu handhabende Methode erwiesen. Mit der Unterstützung von Röntgenbeugung (GiWAXS) und AFM-Messungen ist es möglich, eine sehr genaue Vorstellung von der dreidimensionalen Schichtmorphologie zu erhalten. Insbesondere die Elektrolumineszenzspektroskopie ermöglichte erstmalig einen tieferen Einblick in die Nanomorphologie an den Grenzflächen zwischen geordneten Polymer- und Fullerendomänen sowie ungeordneten Polymer:Fulleren-Mischphasen. Die Einflüsse der Morphologie auf die Solarzelleigenschaften konnten letztendlich in Verbindung mit der Messung der Strom-Spannungs-Kennlinien (I-V) und der externen Quanteneffizienz (EQE) abgeleitet werden. Damit konnte das vorgestellte Bild der hypothetisch optimalen Morphologie bestehend aus wohldimensionierten reinen geordneten Ladungstransportphasen sowie ungeordneten homogenen Mischphasen als Rekombinationsbarriere und Generationsschicht für freie Ladungsträger nachgewiesen werden. Der vorgestellte kombinierte Ansatz zur Morphologiebeschreibung ist bislang einzigartig und ermöglicht, abgesehen von den GiWAXS-Messungen, in Zukunft eine einfache und schnelle Analyse der Aktivschichtmorphologie. Darüber hinaus wird in dieser Arbeit ein tieferes Verständnis der Beziehung zwischen den Struktureigenschaften der photoaktiven Schicht und der Solarzellfunktion entwickelt.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=26179
Ulbrich, Angela;
Oberflächenanalytische Untersuchungen der elektronischen und chemischen Eigenschaften ionischer Flüssigkeiten sowie deren Wechselwirkung mit Kupferspezies, 2014. - Online-Ressource (PDF-Datei: IV, 179 S., 10,24 MB) Ilmenau : Techn. Univ., Diss., 2014

Ionische Flüssigkeiten (Ionic Liquids; ILs) zeichnen sich durch zum Teil ungewöhnliche Eigenschaften, wie z.B. geringer Dampfdruck, aus. Verwendet werden ILs beispielsweise als Lösungsmittel bei der elektrochemischen Abscheidung von Metallen, als Elektrolyte in Solarzellen oder als Schmierstoffe. Um das Potential dieser Substanzklasse auszuschöpfen, ist die genaue Kenntnis der physikalischen und chemischen Eigenschaften von großer Bedeutung. Die vorliegende Arbeit untersucht die Oberflächeneigenschaften ausgewählter ILs, deren Wechselwirkung mit Kupferspezies sowie den Einfluss von Röntgenstrahlung und Plasmabehandlung. Die Methoden Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS), Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (UPS) und die Spektroskopie mit metastabilem Helium (MIES) werden angewandt. Zunächst wird die elektronische Struktur verschiedener ILs charakterisiert. Der Fokus liegt auf Flüssigkeiten mit substituierten Imidazolium-Ionen und Chlorionen bzw. [Tf2N]- Ionen. Die Ausweitung der Untersuchungen auf weitere Anionen belegt die Präsenz von Kationen und Anionen im oberflächennahen Bereich. Winkelabhängige XPS Untersuchungen weisen auf eine bevorzugte Ausrichtung der Alkylkette in Richtung Vakuum hin und die Abschirmung bestimmter Anionen wird ersichtlich. Flüssigkeiten mit [Tf2N]- Ionen zeigen einen dominanten Anionenbeitrag zum Valenzband. Im zweiten Teil der Arbeit werden verschiedene Kupfer-IL-Systeme betrachtet, wobei Kupfer in unterschiedlichen Oxidationszuständen auftritt. Diese werden durch den Kontakt mit atmosphärischen Bedingungen teilweise beeinflusst. Die inhomogene Kupferverteilung an der Oberfläche deutet auf eine Aggregation hin. Die Anreicherung elektrochemisch gelöster Kupferspezies an der Oberfläche führt zu Verdrängungseffekten. Abschließend wird der Einfluss von Röntgenstrahlung auf [EMIm]Tf2N betrachtet. Monochromatisierte Alk-alpha- Strahlung führt nach intensiven Strahlungseintrag zu vernachlässigbarer Degradation. Hingegen zeigt nicht monochromatisierte Alk-alpha- Strahlung starke Degradationseffekte. Weitere Untersuchungen an Flüssigkeiten mit Imidazolium-Ionen attestieren den Anionen einen starken Einfluss auf die Stabilität der IL gegenüber Röntgenstrahlung. Die betrachtete Plasmabehandlung zeigt keine eindeutigen Auswirkungen auf die chemische Zusammensetzung der untersuchten ILs.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=25610