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Publikationen von PD Dr. Wichard J. D. Beenken

Anzahl der Treffer: 82
Erstellt: Wed, 08 Apr 2020 23:16:03 +0200 in 0.3316 sec


Gäbler, Tobias B.; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich;
New reconstruction method for Metastable Induced Electron Spectra of molecules on solid surfaces. - In: DPG-Frühjahrstagung 2019 (DPG Spring Meeting 2019) of the Condensed Matter Section (SKM) together with the Division Radiation and Medical Physics and the Working Groups Equal Opportunities, Industry and Business, Young DPG; Symposia, exhibition of scientific instruments and literature. - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft, (2019), O 34.7

Gäbler, Tobias Bernd; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich;
Numerical calculations of metastable induced electron spectra (MIES). - In: Joint Meeting of the DPG and EPS Condensed Matter Divisions together with the Statistical and Nonlinear Physics Division of the EPS and the Working Groups: Equal Opportunities, Industry and Business, Young DPG, Philosophy of Physics, (all DPG) EPS Young Minds, EPS History of Physics Group. - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft, (2018), O 51.6

Beenken, Wichard J. D.; Dong, Chuan-Ding;
DFT study on the intercalation of fullerenes and AnE-PV copolymers. - In: DPG-Frühjahrstagung (DPG Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM). - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft, (2017), CPP 59.6

Dong, Chuan-Ding; Beenken, Wichard J. D.;
Density functional study on the intercalation of fullerenes into AnE-PV copolymer layers. - In: The journal of physical chemistry. B, Condensed matter, materials, surfaces, interfaces & biophysical. - Washington, DC : Soc., 1997- ; ZDB-ID: 2006039-7, ISSN 1520-5207, Bd. 121 (2017), 9, S. 2202-2206

https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.6b12106
Korshunova, Ksenia; Winterfeld, Lars; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich;
Thermodynamic stability of mixed Pb:Sn methylammonium halide perovskites. - In: 80th Annual Meeting of the DPG and DPG-Frühjahrstagung (Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM). - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft e.V, (2016), CPP 11.5, insges. 1 S.

Winterfeld, Lars; Korshunova, Ksenia; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich;
Optoelectronic properties of mixed Pb:Sn methyl-ammonium halide perovskites. - In: 80th Annual Meeting of the DPG and DPG-Frühjahrstagung (Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM). - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft e.V, (2016), CPP 11.6, insges. 1 S.

Winterfeld, Lars; Korshunova, Ksenia; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich;
Mixed Pb:Sn methyl-ammonium halide perovskites: thermodynamic stability and optoelectronic properties. - In: 80th Annual Meeting of the DPG and DPG-Frühjahrstagung (Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM). - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft e.V, (2016), CPP 21.6, insges. 1 S.

Reinmöller, Marcus; Ulbrich, Angela; Krischok, Stefan; Beenken, Wichard J. D.;
Analysis of the radiation-induced degradation of the ionic liquid [EMIm]Tf2N by use of quantum-chemical fragment calculations. - In: 80th Annual Meeting of the DPG and DPG-Frühjahrstagung (Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM). - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft e.V, (2016), CPP 26.8, insges. 1 S.

Dong, Chuan-Ding; Beenken, Wichard J. D.;
Influence of order and disorder on some photovoltaic properties of AnE-PV polymers - a DFT study. - In: 80th Annual Meeting of the DPG and DPG-Frühjahrstagung (Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM). - Bad Honnef : Deutsche Physikalische Gesellschaft e.V, (2016), CPP 62.1, insges. 1 S.

Korshunova, Ksenia; Winterfeld, Lars; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich;
Thermodynamic stability of mixed Pb:Sn methyl-ammonium halide perovskites. - In: Physica status solidi. Basic research. - Weinheim : Wiley-VCH, 1961- ; ZDB-ID: 1481096-7, ISSN 1521-3951, Bd. 253 (2016), 10, S. 1907-1915

http://dx.doi.org/10.1002/pssb.201600136
Dong, Chuan-Ding; Beenken, Wichard J. D.;
Density functional study of stacking structures and electronic behaviors of AnE-PV copolymer. - In: The journal of physical chemistry. B, Condensed matter, materials, surfaces, interfaces & biophysical. - Washington, DC : Soc., 1997- ; ZDB-ID: 2006039-7, ISSN 1520-5207, Bd. 120 (2016), 41, S. 10854-10859

http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpcb.6b07657
Dong, Chuanding; Hoppe, Harald; Beenken, Wichard J. D.;
Effect of side chains on molecular conformation of anthracene-ethynylene-phenylene-vinylene oligomers: a comparative density functional study with and without dispersion interaction. - In: The journal of physical chemistry. - Washington, DC : Soc., ISSN 1520-5215, Bd. 120 (2016), 21, S. 3825-3841

http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpca.6b01386
Reinmöller, Markus;
Theoretical reconstruction of photoelectron spectra and its application to ionic liquids. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2016. - 1 Online-Ressource (198 Seiten).
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2016

Ionische Flüssigkeiten sind eine besondere Gruppe von Salzen, welche für Temperaturen unterhalb von 100 ˚C in flüssigem Aggregatzustand vorliegen und deren herausragende, einstellbare Eigenschaften zu einem breiten Anwendungsfeld führen. In der vorliegenden Arbeit wurde eine geeignete Rekonstruktionsmethode für die Röntgen- und Ultraviolett-Photoelektronenspektroskopie (XPS, UPS) von molekularen Systemen, zu welchen auch diese Flüssigkeiten zählen, entwickelt. Hierfür werden Atomorbital-spezifische Streuquerschnitte mit einer Intensitätsnäherung nach Gelius kombiniert. Diese Rekonstruktionsmethode baut auf quantenchemischen Berechnungen mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) unter Verwendung des Basissatzes 6-31G** und Hybrid-Funktion als B3-LYP auf. Zu diesem Zweck erfolgte die Berechnung von jeweils kleinsten bzw. kleinen ladungs- und spinkompensierten, molekularen Systemen für die anschließende Rekonstruktion. Die berechneten Bindungsenergien für die reinen ionischen Flüssigkeiten werden durch eine Reskalierung mit drei Parametern an die der experimentellen Spektren angepasst. Für jene Flüssigkeiten mit zusätzlichen Atomen oder Molekülen wird ein vierter Parameter eingeführt. Diese Methode findet für die Rekonstruktion von Rumpfniveau- und Valenzbandspektren von ionischen Flüssigkeiten Anwendung. Hierbei werden sowohl reine Imidazolium- und Pyrrolidinium-basierte ionische Flüssigkeiten als auch solche mit eingebauten Metallatomen oder aufgedampften Metall- bzw. Alkalimetallatomen untersucht. Die rekonstruierten Rumpfniveauspektren haben neuartige Einblicke in die chemische Umgebung, Wechselwirkungen zwischen den Ionen und Partialladungseffekte offenbart. Für die strahlungsinduzierte Degradation von ionischen Flüssigkeiten konnten deutliche Hinweise auf die zugrundeliegenden Mechanismen gewonnen werden. Der Vergleich zwischen experimentellen und rekonstruierten Spektren liefert erstmalig eine quantitative Bestimmung der ineinander verflochtenen Beiträge der einzelnen Ionen und der Elemente im Valenzband. Weiterhin lassen sich die Anordnung und Orientierung der Ionen und ihrer ausgewählten Bestandteile an der Oberfläche sowie deren bevorzugte Wechselwirkungen mittels der rekonstruierten Valenzbandspektren identifizieren.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=27395
Seeland, Marco;
Ortsaufgelöste Charakterisierung organischer Solarzellen mittels Lumineszenzstrahlung. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2015. - 1 Online-Ressource (V, 121 Seiten).
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2015

Durch detaillierte Untersuchung der physikalischen Prozesse, die der Wirkungsweise von Polymer-Solarzellen zu Grunde liegen, und der daran gekoppelten Entwicklung neuer Materialien konnte der Energiekonversionswirkungsgrad von organischen Solarzellen bereits deutlich gesteigert werden. Die für diese Technologie hohen Wirkungsgrade von > 10% lassen sich bisher jedoch nur im Labormaßstab mit Zellflächen weniger mm realisieren. Durch die Skalierung auf größere Zellflächen treten material- und prozessbedingt lokale Defekte auf, die den Wirkungsgrad beträchtlich mindern können. Darüber hinaus treten aufgrund der notwendigen Verwendung mindestens einer transparenten Elektrode inhärente Leistungsverluste auf, die mit der Solarzelllänge skalieren. Schließlich stellt die beschränkte Lebensdauer aufgrund einer Vielzahl von vorwiegend lokal auftretenden Alterungseffekten einen für die kommerzielle Verbreitung limitierenden Faktor dar. Bezogen auf die Fläche der Solarzelle treten alle diese Effekte räumlich ungleichmäßig auf. Für deren Untersuchung werden daher experimentelle und theoretische Methoden benötigt, die die Solarzelle nicht einfach zusammengefasst, sondern in ihrer Gesamtheit als flächig verteiltes System charakterisieren und beschreiben können. In dieser Arbeit wurde die "Bildgebende Lumineszenzdetektion" für die ortsaufgelöste elektrooptische Charakterisierung von Polymer-Solarzellen genutzt. Die Methode basiert auf der Detektion der vom organischen Halbleiter unter stationärer Anregung emittierten Elektrolumineszenzstrahlung mit einer hochempfindlichen CCD-Kamera. Der bisherige Einsatz dieser Messmethode an organischen Solarzellen war auf begleitende Untersuchungen im Rahmen von Alterungsexperimenten beschränkt. Unter Kenntnis des exakten Schichtaufbaus und durch den Vergleich mit anderen Charakterisierungsmethoden konnten dabei bereits durch rein qualitative Analysen wertvolle Informationen über Degradationsmechanismen und degradationsfördernde Schwachstellen gewonnen werden. Die vorliegende Arbeit geht über derartige qualitative Analysen hinaus. Die Zielstellung dieser Arbeit liegt in der quantitativen Interpretation von Elektrolumineszenzaufnahmen von Dünnschichtsolarzellen. Dazu wurden Modelle und Algorithmen entwickelt, die nicht nur das Verständnis der der Bildgebung zu Grunde liegenden Kontrastmechanismen fördern, sondern auch die Extraktion relevanter Materialparameter ermöglichen. Die entwickelten Methoden wurden exemplarisch an Polymer-Solarzellen auf Basis verschiedener Materialsysteme getestet, lassen sich jedoch prinzipiell auf andere Dünnschichttechnologien übertragen. Für die flächige Beschreibung von Dünnschichtsolarzellen wurde ein Modell entwickelt, welches eine umfassende elektrooptische Charakterisierung ermöglicht. Innerhalb dieses Modells wird die Solarzelle in miteinander gekoppelte Einheitszellen zerlegt, welche durch ein beliebiges Ersatzschaltbild modelliert werden können. Da die Modellierung im Rahmen dieser Arbeit anhand eines serienwiderstandslimitierten Eindioden-Ersatzschaltbildes erfolgte, wurde das Modell als "Mikrodioden-Modell" bezeichnet. Die Anwendung des Mikrodioden-Modells auf Elektrolumineszenzaufnahmen verschiedener aktueller Materialsysteme zeigte, dass der zusammengefasste Serienwiderstand der Solarzellen effektiv in den Flächenwiderstand der transparenten leitfähigen Elektrode sowie in einen zusammengefassten Widerstand, der den Volumenwiderstand der Aktivschicht und die Kontaktwiderstände der im Schichtaufbau vorhandenen Grenzflächen repräsentiert, zerlegt werden kann. Die gleichzeitige Bestimmung des lokalen Potentials sowie der lokal fließenden Stromdichte ermöglichte die Extraktion der widerstandsbefreiten Kennlinien. Durch den Vergleich des optisch detektierten Rekombinationsstroms mit dem gesamtheitlich fließenden elektrischen Strom wurde zudem der Diodenidealitätsfaktor der verwendeten Materialsysteme ermittelt. Aufgrund der für die Nutzung des Mikrodioden-Modells nicht zwangsweise erfüllten Voraussetzung der flächigen Homogenität der Probe wurde eine ergänzende Beschreibung durch ein Modell lokal unabhängiger Dioden eingeführt. Dieses Modell wurde genutzt, um die Elektrolumineszenzemission flächig stark inhomogener Solarzellen zu untersuchen. Dabei wurde gezeigt, dass das Elektrolumineszenzsignal lokal in eine serienwiderstands- und eine materialspezifische Komponente zerlegt werden kann, die im Einklang mit dem Entmischungsverhalten der untersuchten Materialkombination steht. Anhand von Netzwerksimulationen auf Basis der extrahierten Materialparameter wurde schließlich gezeigt, dass das Verhältnis von Photostromdichte zu Flächenwiderstand eine Ortsabhängigkeit der Solarzellenfunktionalität induziert. Neben einer Geometrieoptimierung wurde daraus eine allgemeine Skalierungsrelation abgeleitet und die Ortsabhängigkeit durch rasternde Photostrommessungen experimentell bestätigt. Für die Untersuchung der Stabilität der elektrischen Kontakte von organischen Solarzellen innerhalb von Langzeitstudien wurde zudem das Verfahren zur Quantifizierung der nicht degradierten Fläche verbessert. Durch Implementierung eines lokal adaptiven Binarisierungsverfahrens konnte so auch die Bestimmung der effektiven Fläche von stark inhomogen bzw. schwach emittierenden Solarzellen erreicht werden.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2015000695
Beenken, Wichard J. D.; Korschunova, Ksenia; Oussadou, Mezhoura; Winterfeld, Lars; Runge, Erich
Quantum-chemical calculations of hybrid perovskites. - In: 79th Annual Meeting of the DPG and DPG-Frühjahrstagung (Spring Meeting) of the Condensed Matter Section (SKM) together with the Divisions: History of Physics, Gravitation and Relativity, Microprobes, Theoretical and Mathematical Physics, and Working Groups: Energy, Equal Opportunities, Information, Philosophy of Physics, Physics and Disarmament, young DPG ; March, 15 - 20, 2015, Technische Universität Berlin. - Bad Honnef : DPG, 2015, CPP 60.8

Beenken, Wichard; Maes, Wouter; Kruk, Mikalai; Martínez, Todd; Presselt, Martin
Origin of the individual basicity of corrole NH-tautomers: a quantum chemical study on molecular structure and dynamics, kinetics and thermodynamics. - In: The journal of physical chemistry. A, Molecules, spectroscopy, kinetics, environment & general theory. - Washington, DC : Soc., 1997- ; ZDB-ID: 2006031-2, ISSN 1520-5215, Bd. 119 (2015), 26, S. 6875-6883

http://dx.doi.org/10.1021/acs.jpca.5b02869
Presselt, Martin; Dehaen, Wim; Maes, Wouter; Klamt, Andreas; Martínez, Todd; Beenken, Wichard J. D.; Kruk, Mikalai
Quantum chemical insights into the dependence of porphyrin basicity on the meso-aryl substituents: thermodynamics, buckling, reaction sites and molecular flexibility. - In: Physical chemistry, chemical physics : PCCP ; a journal of European chemical societies.. - Cambridge : RSC Publ., ISSN 1463-9084, Bd. 17 (2015), 21, S. 14096-14106

http://dx.doi.org/10.1039/c5cp01808k
Kästner, Christian;
Systematische Untersuchung zur Steuerung der Morphologie in Polymer-Fulleren-Heteroübergangssolarzellen, 2014. - Online-Ressource (PDF-Datei: 117 S., 6,44 MB). Ilmenau : Techn. Univ., Diss., 2014

Die organische Photovoltaik zeigt mehr und mehr ihr Potential zur marktwirtschaftlichen Konkurrenzfähigkeit gegenüber etablierten anorganischen Dünnschichtsolarzellen. Die Vorteile der Polymersolarzellen sprechen hierbei für sich: die Kombination aus Flexibilität, geringem Gewicht, potentieller Halbtransparenz und sehr hohem Produktionsdurchsatz kann momentan in seiner Gesamtheit von keiner anderen Technologie erreicht werden. Auch die bislang niedrige Energiekonversionseffizienz organischer Solarzellen kann durch die fortschreitende Materialentwicklung und Optimierung der Prozessierungsmethoden mit der Effizienz etablierter anorganischer Dünnschichtphotovoltaik konkurrieren. Die Selbstorganisation, d.h. Phasenseparation und Aggregation/Kristallisation der eingesetzten photoaktiven Materialien, vor, während und nach der Abscheidung zu photovoltaisch aktiven dünnen Schichten aus der gemeinsamen Lösung, spielt bei der Leistungsoptimierung eine wesentliche Rolle. Die somit ausgebildete Morphologie der photoaktiven Schicht ist von fundamentaler Bedeutung für die Generation von freien Ladungsträgern und deren Transport und folglich auch für Leistungsverluste durch Rekombination, sofern Ladungsträgertrennung und Transport nicht effektiv stattfinden können. Es ist bekannt, dass die Phasenseparation in reine Polymerphasen für den Transport der Löcher sowie reine Fullerenphasen für den Transport der Elektronen ebenso von Bedeutung ist wie die Ausbildung einer homogenen Mischphase für die Erzeugung der freien Ladungsträger. Idealerweise liegen die Transportphasen aggregiert/kristallin und die Mischphase amorph vor. Dann ergibt sich eine energetisch sinnvolle Organisation der Materialphasen, sodass die Generation freier Ladungsträger maximiert und deren Rekombination minimiert wird. In der vorliegenden Arbeit werden genau diese morphologischen Einflüsse, Phasenseparation und Aggregation der Materialien, untersucht. Insbesondere der Einfluss der strukturellen Ordnung der reinen Polymerphase auf die photovoltaischen Eigenschaften der Solarzelle steht hier im Vordergrund. Durch die gezielte Ausnutzung der Materialeigenschaften der eingesetzten Polymere konnten gezielt und kontrolliert Phasenseparation und Aggregation gesteuert und deren Einfluss auf die Solarzellparameter untersucht werden. Es wird gezeigt, wie die Morphologie von Polymer-Fulleren-Heteroübergangssolarzellen im Detail durch die Fullerenderivatisierung, die Lösungskonzentration und das Polymer:Fulleren-Mischungsverhältnis ebenso wie das Polymer:Polymer-Mischungsverhältnis in einer ternären Mischung mit dem Fulleren gezielt manipuliert werden kann. Mittels feinskalierter Parametervariationen konnten sehr systematische Variationen in der Morphologie induziert werden. Dies ermöglichte eine gezielte, optimierte Proportionierung eines Dreiphasensystems aus getrennt aggregierten Polymer- und Fullerenphasen für den Ladungstransport sowie einer homogenen Polymer:Fulleren-Mischphase zur freien Ladungsträgergeneration. Die vorgestellten Methoden zur qualitativen und quantitativen Beschreibung der polymeren Ordnung sowie der Phasenseparation des Polymers vom Fullerenderivat ermöglichen tiefere Einblicke in die Volumenmorphologie. Die quantitative Analyse von Absorptions-, Photo- und Elektrolumineszenzspektren hat sich hier als besonders einfach zu handhabende Methode erwiesen. Mit der Unterstützung von Röntgenbeugung (GiWAXS) und AFM-Messungen ist es möglich, eine sehr genaue Vorstellung von der dreidimensionalen Schichtmorphologie zu erhalten. Insbesondere die Elektrolumineszenzspektroskopie ermöglichte erstmalig einen tieferen Einblick in die Nanomorphologie an den Grenzflächen zwischen geordneten Polymer- und Fullerendomänen sowie ungeordneten Polymer:Fulleren-Mischphasen. Die Einflüsse der Morphologie auf die Solarzelleigenschaften konnten letztendlich in Verbindung mit der Messung der Strom-Spannungs-Kennlinien (I-V) und der externen Quanteneffizienz (EQE) abgeleitet werden. Damit konnte das vorgestellte Bild der hypothetisch optimalen Morphologie bestehend aus wohldimensionierten reinen geordneten Ladungstransportphasen sowie ungeordneten homogenen Mischphasen als Rekombinationsbarriere und Generationsschicht für freie Ladungsträger nachgewiesen werden. Der vorgestellte kombinierte Ansatz zur Morphologiebeschreibung ist bislang einzigartig und ermöglicht, abgesehen von den GiWAXS-Messungen, in Zukunft eine einfache und schnelle Analyse der Aktivschichtmorphologie. Darüber hinaus wird in dieser Arbeit ein tieferes Verständnis der Beziehung zwischen den Struktureigenschaften der photoaktiven Schicht und der Solarzellfunktion entwickelt.



http://www.db-thueringen.de/servlets/DocumentServlet?id=26179
Kreuch, Tobias; Meierott, Stefan; Néel, Nicolas; Beenken, Wichard J. D.; Kröger, Jörg
Atom-by-atom dehalogenation of a porphyrin molecule adsorbed on Ag(111). - In: The journal of physical chemistry. - Washington, DC : Soc., ISSN 1932-7455, Bd. 118 (2014), 51, S. 30162-30169

Porphyrin molecules are ubiquitous and play an important role in chemical and biological processes. Their wide panoply of functions may be controlled by modifying their peripheral substituents. Electron injection from the tip of a scanning tunneling microscope into single 5,10,15,20-tetrakis(4-bromophenyl)-porphyrin-cobalt molecules adsorbed to Ag(111) was used to controllably remove Br atoms from the molecule periphery. Spectroscopy of the differential conductance, together with density functional calculations, assign spectral features to the spectroscopic signatures of molecular frontier orbitals. Different molecular orbitals are visible in the spectra of intact and dehalogenated molecules. These findings combine single-molecule chemistry with a characterization of each product's electronic structure.



http://dx.doi.org/10.1021/jp508165c
Synooka, Olesia;
Approaching highly efficient organic solar cells via interface engineering, 2014. - VIII, 117 S.. Ilmenau : Techn. Univ., Diss., 2014

Organische Solarzellen sind sehr viel versprechende erneuerbare Energiequellen. Während der ca. letzten 2 Jahrzehnte konnte eine bedeutende Verbesserung im Verständnis der Grundlagen von Solarzellen gewonnen werden. Dies hat zu einer Verbesserung der Effizienz auf mehr als 9% Ausbeute geführt. Die Leistungsfähigkeit von bulk-heterojunction organischen Solarzellen basiert im Wesentlichen auf folgenden Effekten: Ladungstrennung, Ladungstransport und Ladungsextraktion. Diese Effekte können durch Modifikation der fotoaktiven Materialien und/oder der Grenzflächen kontrolliert werden. Die Grenzflächenprobleme von organischen Solarzellen sind seit vielen Jahren unbeachtet geblieben, stattdessen wurde der Fokus auf die Entwicklung und Optimierung von neuen Aktivschichtmaterialien gesetzt. In dieser Doktorarbeit sind alle Grenzflächen von organischen Solarzellen im Detailuntersucht worden, wie: - 1 die Donator-Akzeptor Grenzfläche, - 2 der Lochtransport/Aktivschicht-Grenzfläche und - 3 die Aktivschicht-/Metallelektroden-Grenzfläche. Weiter wurden explizite Methoden zur Verbesserung der Grenzflächen vorgeschlagen. 1. - Im Besonderen wurde die Donator-Akzeptor Grenzflächenmodifikation bei thermischer Behandlung im Umfang der vertikalen Phasensegregation untersucht. In dieser Arbeit wurden unterschiedliche Messtechniken an Filmschichten und hergestellten Proben vom Gemisch des "State-of-the-Art" Polymers poly[N-9"-hepta-decanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4'7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benothiadiazole)] (PCDTBT) mit [6,6]-phenyl-C 71-butyric acid methyl ester (PC 70 BM) angewendet, um die Modifikationen der Morphologie zu untersuchen. Die Performance von PCDTBT:PC 70 BM basierend Solarzellen wird durch thermische Behandlung mit hohen Temperaturen dramatisch verringert. Untersuchungen im Detail zeigen, dass Änderungen der Polymer:Fulleren Wechselwirkungen bei bereits 140˚C auftreten, welche in einer Polymerbenetzung nahe der Metallelektrode resultiert. Dies führt zu einem Anstieg von Rekombinationen und zur Verringerung der Ladungsträgerextraktion. Dadurch kommt es zu einer Reduktion des Füllfaktors und zu einer reduzierten Effizienz der Leistungsumwandlung. Die Untersuchung der PCDTBT basierenden invertierten Solarzellenzeigen einen genau umgekehrten Trend bei thermischer Behandlung. Die gesamte Solarzellenperformance steigt mit der Temperaturerhöhung linear an. In diesem Fall ist die Polymerbenetzung vorteilhaft. Zusätzlich wurde die thermische Stabilität von Solarzellen basierend auf amorphem PCDTBT oder dem neuartigen semikristallinen Polymer poly[2,6[4,8-bis(2-ethyl-hexyl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-co-2,5-thiophene-co-4,7[5,6-bis-octyloxy-benzo[1,2,5]thiadiazole]-co-2,5-thiophene] (PBDTTBTZT) untersucht. Die polymere haben eine ähnliche chemische Struktur und Bandlücke. Es konnte eine Effizienz von mehr als 7% bei PBDTTBTZT basierenden Solarzellen erreicht werden. Bei thermischer Behandlung sind nur geringste Verluste der photovoltaischen Parameter ohne eine vertikale Phasensegregation herausgefunden worden. Die außergewöhnliche thermische Stabilität des PBDTTBTZT von bis zu 170˚C könnte durch die semikristalline Natur zu erklären sein. PBDTTBTZT ist ein vielversprechendes Material für zukünftige Anwendungen von organischen Solarzellen. 2. - Weiterhin wurde die Lochtransportschicht/Aktivschicht-Grenzfläche untersucht, welche anhand durch Zugabe zusätzlicher polarer Lösemittel zur Aktivschicht modifiziert wurde. Generell kann die Morphologie der bulk-heterojunction durch Verwendung von Additiven mit höherem Siedepunkt als das Lösemittel der Aktivschicht beeinflusst werden. Im Gegensatz zu dieser Eigenschaft wurden in dieser Arbeit polare Lösemittel-Additive mit unterschiedlichen Dipol-Momenten und unabhängigen Siedepunkten verwendet. Die Performance der PCDTBT:PC 70 BM Solarzellen kann durch Zugabe einer bestimmten Menge dieser Additive verbessert werden. Dieser vorteilhafte Effekt kann größtenteils durch die Modifikation der PEDOT:PPS/Aktivschicht-Grenzfläche der Solarzelle erzielt werden. Die Lösemitteladditive dringen durch die gesamte Aktivschicht und entfernen teilweise den PSS-Anteil der PEDOT:PSS Oberflächenschicht, dass zu einer Reduktion der Energiebarriere und zu einer verbesserten Loch-Extraktion führt. 3. - Zuletzt wurde die Modifikation der Aktivschicht/Metallkathoden-Grenzfläche der Solarzelle mit einer zusätzlichen Zwischenschicht untersucht. Das konjugierte Polyelektrolyt:poly(diallyldimethylammonium chloride) (PDDA) und das nichtkonjugierte poly(allylaminehydrochloride) (PAH), wurden als Zwischenschichtmaterialien in dieser Arbeit untersucht. Solche Zwischenschichten, basierend auf konjugierten Polyelektrolyten (KPE), verbessern den elektrischen Kontakt und verringern den potentiell möglichen Widerstand, was zu einer verbesserten Performance der Solarzelle führt. Im Gegensatz zu den bekannten und weit verbreiteten KPE wurden die nicht konjugierten Polyelektrolyte (nKPE) bis zum jetzigen Zeitpunkt für organische Solarzellen nicht verwendet, laut der für diese Arbeit angefertigten ausführlichen Literaturrecherche. Verschiedene Messtechniken sind bei entsprechend angefertigten Solarzellen angewendet worden, um die unterschiedlichen Effekte von KPE und nKPE voneinander zu unterscheiden. Eine Verbesserung der Performance der Solarzellen ist das Ergebnis einer optimierten Anpassung des Energieniveaus an den Grenzflächen und verminderte Oberflächenkombinationen konnten für beide Polyelektrolyttypen herausgefunden werden. Die KPE verursachen geringfügige Veränderungen der Oberflächenstöchiometrie, was aber nicht bei nKPE beobachtet worden ist. Die Verwendung von KPE oder nKPE resultierte in vergleichbar guten Performance Verbesserungen. Daraus lässt sich ableiten, dass die nKPE ein guter und preiswerter Ersatz für KPE sind. Diese Arbeit zeigt die Wechselwirkung zwischen allen Grenzflächen innerhalb der Solarzellen und empfiehlt Leitlinien für die Herstellung zukünftiger "next generation" organischer Solarzellen.



Presselt, Martin; Wojdyr, Michal; Beenken, Wichard J. D.; Kruk, Mikalai; Martínez, Todd J.
Steric and electronic contributions to the core reactivity of monoprotonated 5-phenylporphyrin: a DFT study. - In: Chemical physics letters. - Amsterdam [u.a.] : Elsevier, Bd. 603 (2014), S. 21-27

http://dx.doi.org/10.1016/j.cplett.2014.04.011
Korshunova, Ksenia; Beenken, Wichard J. D.
Quantumchemical calculation of Zn-porphyrine-indolocarbazole-conjugates. - In: DPG-Frühjahrstagung (DPG Spring Meeting) of the Condensed Matter Section [SKM] together with the DPG Divisions: Microprobes, the Working Groups: Industry and Business, young DPG as well as the Committee Accelerator Physics ; March 30 - April 4, 2014, Technical University of Dresden. - Bad Honnef : DPG, 2014, CPP 8.1

Beenken, Wichard J. D.; Ulbrich, Angela; Reinmöller, Markus; Krischok, Stefan
Photoelectron spectroscopy on ionic liquid surfaces - theory and experiment. - In: DPG-Frühjahrstagung (DPG Spring Meeting) of the Condensed Matter Section [SKM] together with the DPG Divisions: Microprobes, the Working Groups: Industry and Business, young DPG as well as the Committee Accelerator Physics ; March 30 - April 4, 2014, Technical University of Dresden. - Bad Honnef : DPG, 2014, CPP 19.3

Ulbrich, Angela; Reinmöller, Markus; Beenken, Wichard J. D.; Krischok, Stefan
Photoelectron spectroscopy on ionic liquid surfaces - theory and experiment. - In: Journal of molecular liquids : an international journal devoted to fundamental aspects of structure, interactions and dynamic processes in simple, molecular and complex liquids.. - New York, NY [u.a.] : Elsevier, ISSN 1873-3166, Bd. 192 (2014), S. 77-86

http://dx.doi.org/10.1016/j.molliq.2014.01.007
Beenken, Wichard; Presselt, Martin; Ngo, Thien H.; Dehaen, Wim; Maes, Wouter; Kruk, Mikalai
Molecular structures and absorption spectra assignment of corrole NH tautomers. - In: The journal of physical chemistry. A, Molecules, spectroscopy, kinetics, environment & general theory. - Washington, DC : Soc., 1997- ; ZDB-ID: 2006031-2, ISSN 1520-5215, Bd. 118 (2014), 5, S. 862-871

http://dx.doi.org/10.1021/jp411033h
Beenken, Wichard J. D.; Herrmann, Felix; Presselt, Martin; Hoppe, Harald; Žochovec, Svjatoslav; Gobsch, Gerhard; Runge, Erich
Sub-bandgap absorption in polythiophene-fullerene heterojunctions: experiment and theory. - In: DPG-Frühjahrstagung (DPG Spring Meeting) of the Condensed Matter Section [SKM], with its Divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Crystallography, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Physics of Socio-Economic Systems, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Fils, Vacuum Science and Technology, together with the Divisions: Microprobes, and Radiation and Medical Physics as well as the Working Groups: Industry and Business, and "Young DPG" ; March 10 - 15, 2013, University of Regensburg. - Bad Honnef : DPG, 2013, CPP 39.8

Beenken, Wichard J. D.; Herrmann, Felix; Presselt, Martin; Hoppe, Harald; Žochovec, Svjatoslav; Gobsch, Gerhard; Runge, Erich
Sub-bandgap absorption in organic solar cells: experiment and theory. - In: Physical chemistry, chemical physics : PCCP ; a journal of European chemical societies.. - Cambridge : RSC Publ., ISSN 1463-9084, Bd. 15 (2013), 39, S. 16494-16502

http://dx.doi.org/10.1039/C3CP42236D
Zühlsdorff, André; Ulbrich, Angela; Reinmöller, Markus; Beenken, Wichard J. D.; Krischok, Stefan
Electron spectroscopy study of the interaction of copper with [EMIm]Tf 2 N under the influence of aerobic conditions. - In: 76th Jahrestagung der DPG (76th annual conference of the DPG) and DPG-Frühjahrstagung (spring meeting) of the Condensed Matter Section (SKM) with further DPG Divisions: Environmental Physics, Microprobes, Radiation and Medical Physics, as well as the DPG working groups: Energy, Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Philosophy of Physics, Physics and Disarmament, young DPG ; March 25 - 30, 2012, Technische Universität Berlin. - Bad Honnef : DPG, 2012, CPP 16.32

Reinmöller, Markus; Ulbrich, Angela; Zühlsdorff, André; Krischok, Stefan; Runge, Erich; Beenken, Wichard J. D.
DFT-reconstructed photoelectron spectra for metals in ionic liquids. - In: 76th Jahrestagung der DPG (76th annual conference of the DPG) and DPG-Frühjahrstagung (spring meeting) of the Condensed Matter Section (SKM) with further DPG Divisions: Environmental Physics, Microprobes, Radiation and Medical Physics, as well as the DPG working groups: Energy, Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Philosophy of Physics, Physics and Disarmament, young DPG ; March 25 - 30, 2012, Technische Universität Berlin. - Bad Honnef : DPG, 2012, CPP 16.46

Presselt, Martin; Herrmann, Felix; Seeland, Marco; Bärenklau, Maik; Rösch, Roland; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich; Žochovec, Svjatoslav; Hoppe, Harald; Gobsch, Gerhard
Origin of sub-bandgap absorption in P3HT:PCBM solar cells. - In: 76th Jahrestagung der DPG (76th annual conference of the DPG) and DPG-Frühjahrstagung (spring meeting) of the Condensed Matter Section (SKM) with further DPG Divisions: Environmental Physics, Microprobes, Radiation and Medical Physics, as well as the DPG working groups: Energy, Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Philosophy of Physics, Physics and Disarmament, young DPG ; March 25 - 30, 2012, Technische Universität Berlin. - Bad Honnef : DPG, 2012, CPP 18.6

Wojdyr, Michal; Beenken, Wichard; Runge, Erich; Presselt, Martin
The influence of meso-phenyl torsion on the chemical properties of porphyrine. - In: 76th Jahrestagung der DPG (76th annual conference of the DPG) and DPG-Frühjahrstagung (spring meeting) of the Condensed Matter Section (SKM) with further DPG Divisions: Environmental Physics, Microprobes, Radiation and Medical Physics, as well as the DPG working groups: Energy, Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Philosophy of Physics, Physics and Disarmament, young DPG ; March 25 - 30, 2012, Technische Universität Berlin. - Bad Honnef : DPG, 2012, CPP 24.20

Keck, Philipp; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich; Presselt, Martin
A quantum chemical study of the dependency of absorption properties on meso-substituent conformations of two different corrole NH-tautomers. - In: 76th Jahrestagung der DPG (76th annual conference of the DPG) and DPG-Frühjahrstagung (spring meeting) of the Condensed Matter Section (SKM) with further DPG Divisions: Environmental Physics, Microprobes, Radiation and Medical Physics, as well as the DPG working groups: Energy, Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Philosophy of Physics, Physics and Disarmament, young DPG ; March 25 - 30, 2012, Technische Universität Berlin. - Bad Honnef : DPG, 2012, CPP 24.24

Chory, Christine; Riedel, Ingo; Kruska, Carsten; Heimbrodt, Wolfram; Feser, Clemens; Beenken, Wichard J. D.; Hoppe, Harald; Parisi, Jürgen
Synthesis and characterization of organically linked ZnO nanoparticles. - In: Physica status solidi. - Weinheim : Wiley-VCH, ISSN 1521-396X, Bd. 209 (2012), 11, S. 2212-2216

http://dx.doi.org/10.1002/pssa.201228205
Ulbrich, Angela; Reinmöller, Markus; Beenken, Wichard J. D.; Krischok, Stefan
Surface electronic structure of [XMIm]Cl probed by surface-sensitive spectroscopy. - In: ChemPhysChem : a European journal of physical chemistry and chemical physics.. - Weinheim : Wiley-VCH Verl., ISSN 1439-7641, Bd. 13 (2012), 7, S. 1718-1724

http://dx.doi.org/10.1002/cphc.201100972
Hänsel, Thomas; Reinmöller, Markus; Lorenz, Pierre; Beenken, Wichard J. D.; Krischok, Stefan; Ahmed, Syed Imad-Uddin
Valence band structure of cellulose and lignin studied by XPS and DFT. - In: Cellulose. - Dordrecht [u.a.] : Springer Science + Business Media B.V, ISSN 1572-882X, Bd. 19 (2012), 3, S. 1005-1011

http://dx.doi.org/10.1007/s10570-012-9681-9
Beenken, Wichard J. D.; Reinmöller, Markus; Preiß, Julia; Pajovic, Jelena; Ulbrich, Angela; Krischok, Stefan; Runge, Erich
Theoretical reconstruction of photoelectron-spectra for imidazolium-based ionic liquids. - In: 75th Annual Meeting of the DPG and combined DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section and the Section AMOP. - Bad Honnef : DPG, 2011, CPP 6.3

Presselt, Martin; Herrmann, Felix; Seeland, Marco; Bärenklau, Maik; Rösch, Roland; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich; Žochovec, Svjatoslav; Hoppe, Harald; Gobsch, Gerhard
Sub-bandgap absorption in polymer-fullerene solar cells. - In: 75th Annual Meeting of the DPG and combined DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section and the Section AMOP. - Bad Honnef : DPG, 2011, CPP 12.3
- Richtiger Name des Verf.: Harald Hoppe

Reinmöller, Markus; Ulbrich, Angela; Ikari, Tomonori; Preiß, Julia; Höfft, Oliver; Endres, Frank; Krischok, Stefan; Beenken, Wichard J. D.
Theoretical reconstruction and elementwise analysis of photoelectron spectra for imidazolium-based ionic liquids. - In: Physical chemistry, chemical physics : PCCP ; a journal of European chemical societies.. - Cambridge : RSC Publ., ISSN 1463-9084, Bd. 13 (2011), 43, S. 19526-19533

http://dx.doi.org/10.1039/C1CP22152C
Beenken, Wichard J. D.;
Excitons in conjugated polymers : a theoretical study based on quantum chemistry. - 162 S.. Ilmenau : Techn. Univ., Habil.-Schr., 2011

Presselt, Martin; Herrmann, Felix; Seeland, Marco; Bärenklau, Maik; Engmann, Sebastian; Rösch, Roland; Beenken, Wichard J. D.; Žochovec, Svjatoslav; Hoppe, Harald; Gobsch, Gerhard
Study of sub-bandgap states in polymer-fullerene solar cells. - In: DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Crystallography, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Physics of Socio-Economic Systems, Radiation and Medical Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working group: Industry and Business. - Bad Honnef : DPG, 2010, CPP 20.5

Presselt, Martin; Bärenklau, Maik; Rösch, Roland; Beenken, Wichard J. D.; Runge, Erich; Žochovec, Svjatoslav; Hoppe, Harald; Gobsch, Gerhard
Subbandgap absorption in polymer-fullerene solar cells. - In: Applied physics letters. - Melville, NY : American Inst. of Physics, ISSN 1077-3118, Bd. 97 (2010), 25, S. 253302, insges. 3 S.

http://dx.doi.org/10.1063/1.3527077
Keppler, Angela; Ikari, Tomonori; Höfft, Oliver; Reinmöller, Markus; Beenken, Wichard J. D.; Endres, Frank; Krischok, Stefan
Changes of the surface electronic structure of [EMIm]Tf 2 N room temperature ionic liquid induced by copper ions. - In: DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Crystallography, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Physics of Socio-Economic Systems, Radiation and Medical Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working group: Industry and Business. - Bad Honnef : DPG, 2010, CPP 44.3

Reinmöller, Markus; Keppler, Angela; Ikari, Tomonori; Krischok, Stefan; Beenken, Wichard J. D.
DFT-analysis of core levels from room-temperature Ionic Liquids. - In: DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Crystallography, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Physics of Socio-Economic Systems, Radiation and Medical Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working group: Industry and Business. - Bad Honnef : DPG, 2010, CPP 44.4

Marschewski, Marcel; Ikari, Tomonori; Keppler, Angela; Höfft, Oliver; Reinmöller, Markus; Beenken, Wichard J. D.; Maus-Friedrichs, Wolfgang; Krischok, Stefan; Endres, Frank
Surface electronic structure of imidazolium-based ionic liquid films on Au(111)/Mica. - In: DPG Spring Meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Crystallography, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Physics of Socio-Economic Systems, Radiation and Medical Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working group: Industry and Business. - Bad Honnef : DPG, 2010, O 41.104

Ikari, Tomonori; Keppler, Angela; Reinmöller, Markus; Beenken, Wichard J. D.; Krischok, Stefan; Marschewski, Marcel; Maus-Friedrichs, Wolfgang; Höfft, Oliver; Endres, Frank
Surface electronic structure of imidazolium-based ionic liquids studied by electron spectroscopy. - In: E-Journal of Surface Science and Nanotechnology. - Tokyo, ISSN 1348-0391, Bd. 8 (2010), S. 241-245

http://dx.doi.org/10.1380/ejssnt.2010.241
Mynttinen, Ines; Beenken, Wichard J. D.; Pullerits, Tönu; Runge, Erich
Three-pulse photon echo beyond the impulsive limit - for example Nile-blue. - In: Frühjahrstagung 2009 der Sektion AMOP, 73. Jahrestagung der DPG mit Ordentlicher Mitgliederversammlung der DPG, mit den Fachverbänden Atomphysik, Massenspektrometrie, Molekülphysik, Quantenoptik und Photonik, Umweltphysik sowie den Arbeitskreisen Chancengleichheit, Energie und den Arbeitsgruppen Junge DPG, Information und Physik und Abrüstung. - Bad Honnef : DPG, 2009, MO 9.6

Beenken, Wichard J. D.;
Excitons in conjugated polymers - do we need a paradigma change. - In: DPG spring meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working groups: Industry and Business, Physics of Socio-Economic Systems. - Bad Honnef : DPG, 2009, CPP 41.9

Reinmöller, Markus; Ritter, Uwe; Runge, Erich; Beenken, Wichard J. D.
Electronic properties of conjugated fullerenes using O-, NH-, or CH 2 -groups as bridges. - In: DPG spring meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working groups: Industry and Business, Physics of Socio-Economic Systems. - Bad Honnef : DPG, 2009, CPP 43.1

Mynttinen, Ines; Beenken, Wichard J. D.; Pullerits, Tönu; Runge, Erich
Three-pulse photon echo beyond the impulsive limit. - In: DPG spring meeting of the Condensed Matter Section with the divisions: Biological Physics, Chemical and Polymer Physics, Dielectric Solids, Dynamics and Statistical Physics, Low Temperature Physics, Magnetism, Metal and Material Physics, Semiconductor Physics, Surface Science, Thin Films, Vacuum Science and Technology as well as the working groups: Industry and Business, Physics of Socio-Economic Systems. - Bad Honnef : DPG, 2009, CPP 23.10

Beenken, Wichard J. D.;
Excitons in conjugated polymers: do we need a paradigma change?. - In: Physica status solidi. Applied research. - Weinheim : Wiley-VCH, 1970- ; ZDB-ID: 1481091-8, ISSN 1521-396X, Bd. 206 (2009), 12, S. 2750-2756

http://dx.doi.org/10.1002/pssa.200925297
Beenken, Wichard J. D.;
Photo-induced charge transfer in fullerene-oligothiophene dyads - a quantum-chemical study. - In: Chemical physics : a journal devoted to experimental and theoretical research involving problems of both a chemical and physical nature.. - Amsterdam [u.a.] : Elsevier Science, Bd. 357 (2009), 1/3, S. 144-150
- Erratum: Bd. 371 (2010), 1/3, Seite 96

The excited states of fullereneoligothiophene dyads were studied by quantum-chemical methods in respect of their theoretical suitability as solar-cell materials. Compared to the constituents a significant extension of the absorption spectra to the red has been found caused by optically excitable charge transfer states. These states seem to be responsible for the low energy conversion efficiency of fullereneoligothiophene dyads in photovoltaic devices.



http://dx.doi.org/10.1016/j.chemphys.2008.12.002
Reinmöller, Markus; Ritter, Uwe; Beenken, Wichard J. D.
Furan-bridged fullerenes - a new class of organic semiconductors?. - In: 72nd annual meeting and DPG spring meeting of the Condensed Matter Section and the divisions: Physics Education, History of Physics, Radiation and Medical Physics as well as the working groups: Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Physics and Disarmament, Physics of Socio-Economic Systems, Young DPG. - Bad Honnef : DPG, 2008, CPP 6.6

Beenken, Wichard;
Charge transfer between covalently bound oligothiophenes and fullerene. - In: 72nd annual meeting and DPG spring meeting of the Condensed Matter Section and the divisions: Physics Education, History of Physics, Radiation and Medical Physics as well as the working groups: Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Physics and Disarmament, Physics of Socio-Economic Systems, Young DPG. - Bad Honnef : DPG, 2008, CPP 10.6

Beenken, Wichard; Mynttinen, Ines
Simulation of 3-pulse photon echo with finite pulses. - In: 72nd annual meeting and DPG spring meeting of the Condensed Matter Section and the divisions: Physics Education, History of Physics, Radiation and Medical Physics as well as the working groups: Equal Opportunities, Industry and Business, Information, Physics and Disarmament, Physics of Socio-Economic Systems, Young DPG. - Bad Honnef : DPG, 2008, CPP 8.8

Beenken, Wichard Johann Daniel;
Torsional broadening in absorption and emission spectra of bithiophene as calculated by time-dependent density functional theory. - In: Chemical physics : a journal devoted to experimental and theoretical research involving problems of both a chemical and physical nature.. - Amsterdam [u.a.] : Elsevier Science, Bd. 349 (2008), 1/3, S. 250-255

The optimized geometries of bithiophene in the electronic ground and excited state have been calculated by time-dependent density functional theory using the hybrid functional B3-LYP. The dependence of the singlet excitation energies and transition dipoles on the torsion between the two thienyl groups has been determined and compared with the torsional potential curve previously found for biphenyl. Based on these data the torsional progressions in absorption and emission have been computed quantum-mechanically in order to show their contribution to the inhomogeneous broadening in the respective spectra of bithiophene.



http://dx.doi.org/10.1016/j.chemphys.2008.03.008
Beenken, Wichard J. D.; Sun, Mengtao; Zhao, Guang-Jiu; Pullerits, Tõnu
Excited state properties of neutral and charged ter-fluorene with and without a keto-defect. - In: Physica status solidi. - Weinheim : Wiley-VCH, ISSN 1521-3951, Bd. 245 (2008), 5, S. 849-853

Stimulated by the recent experimental report of optical properties of charged oligofluorenes [S. Fratiloiu et al., J. Phys. Chem. B 110, 5984-5993 (2006)], we have used time-dependent density functional theory (TD-DFT) to study the electronic structure of neutral and charged ter-fluorene with and without keto-defect. We have characterized the excited states by site- and space-based representations of the density matrix. For the defectless neutral species we found typical excitons, while the first excited states of the corresponding charged species represent long-range oscillations of the electron or hole along the whole oligomer. For the neutral ketonized ter-fluorene we found trapping of the excited electron. Similarly, the unpaired electron of the anion ground state is trapped. The excited state properties of the cation, however, are insensitive to the keto-defect.



http://dx.doi.org/10.1002/pssb.200743442
Westenhoff, Sebastian; Beenken, Wichard J. D.; Yartsev, Arkady; Greenham, Neil
Conformational disorder of conjugated polymers. - In: 71st annual meeting of the DPG and spring meeting of the Condensed Matter Division and the sections: Biological Physics, Environmental Physics, Extraterrestrial Physics, History of Physics, Physics Education, Radiation and Medical Physics as well as the working groups: Energy Matters, Equal Opportunities, Industry and Economy, Information, Physics and Disarmament, Physics of Socio-Economic Systems. - Bad Honnef : DPG, 2007, SYOE 8.106

Sun, Mengtao; Beenken, Wichard J. D.; Pullerits, Tõnu; Zhao, Guangjiu
Vertically and relaxed excited state properties of neutral and charged oligofluorenses with and without keto-defect. - In: 71st annual meeting of the DPG and spring meeting of the Condensed Matter Division and the sections: Biological Physics, Environmental Physics, Extraterrestrial Physics, History of Physics, Physics Education, Radiation and Medical Physics as well as the working groups: Energy Matters, Equal Opportunities, Industry and Economy, Information, Physics and Disarmament, Physics of Socio-Economic Systems. - Bad Honnef : DPG, 2007, SYOE 8.107

Krischok, Stefan; Eremtchenko, Maxim; Himmerlich, Marcel; Lorenz, Pierre; Uhlig, Jens; Neumann, Anita; Öttking, Rolf; Beenken, Wichard J. D.; Höfft, Oliver; Bahr, Stephan
Temperature-dependent electronic and vibrational structure of the 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide room-temperature ionic liquid surface : a study with XPS, UPS, MIES, and HREELS. - In: The journal of physical chemistry. - Washington, DC : Soc., ISSN 1520-5207, Bd. 111 (2007), 18, S. 4801-4806

The near-surface structure of the room-temperature ionic liquid 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl) amide has been investigated as a function of temperature between 100 and 620 K. We used a combination of photoelectron spectroscopies (XPS and UPS), metastable induced electron spectroscopy (MIES), and high-resolution electron energy loss spectroscopy (HREELS). The valence band and HREELS spectra are interpreted on the basis of density functional theory (DFT) calculations. At room temperature, the most pronounced structures in the HREELS, UPS, and MIES spectra are related to the CF3 group in the anion. Spectral changes observed at 100 K are interpreted as a change of the molecular orientation at the outermost surface, when the temperature is lowered. At elevated temperatures, early volatilization, starting at 350 K, is observed under reduced pressure.



http://dx.doi.org/10.1021/jp067136p
Krischok, Stefan; Öttking, Rolf; Beenken, Wichard J. D.; Himmerlich, Marcel; Lorenz, Pierre; Höfft, Oliver; Bahr, Stephan; Kempter, Volker; Schäfer, Jürgen A.
A comparative study on the electronic structure of the 1-ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide RT-ionic liquid by electron spectroscopy and first principles calculations. - In: Zeitschrift für physikalische Chemie : international journal of research in physical chemistry and chemical physics.. - Berlin : De Gruyter, ISSN 2196-7156, Bd. 220 (2006), 10, S. 1407-1416

The near-surface electronic structure of the room-temperature ionic liquid 1-Ethyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide has been investigated with ultraviolet and X-ray photoelectron spectroscopy as well as metastable induced electron spectroscopy. The results have been compared with density functional theory calculations. The good agreement between the experimental and theoretical data provides detailed insight into the origin of the observed spectral features. In particular, we found that a simple composition of the spectra of the isolated ions does not suffice to fit to the experimental results, but interionic interactions have to be considered.



http://dx.doi.org/10.1524/zpch.2006.220.10.1407
Westenhoff, Sebastian; Beenken, Wichard J. D.; Yartsev, Arkady; Greenham, Neil C.
Conformational disorder of conjugated polymers. - In: The journal of chemical physics : bridges a gap between journals of physics and journals of chemistry.. - Melville, NY : American Institute of Physics, ISSN 1089-7690, Bd. 125 (2006), 15, S. 154903, insges. 7 S.

Conformational disorder of conjugated polymers is an important issue to be understood and quantified. In this paper we present a new method to assess the chain conformation of conjugated polymers based on measurements of intrachain energy transfer. The chain conformation is modeled on the basis of monomer-monomer interactions, such as torsion, bending, and stretching of the connecting bond. The latter two potentials are assumed to be harmonic, while the torsional potential was calculated by density functional theory using B3-LYP functional with the SVP basis set. The energy transfer dynamics of excitons on these chains are quantitatively simulated using Förster-type line-dipole energy transfer. This allows us to compare the simulated ground state conformation of single polymer chains to ultrafast depolarization experiments of poly [3-(2,5-dioctylphenyl)thiophene] in solution. We identify torsional rotation as the main contributor to conformational disorder and find that this disorder is mainly controlled by the energy difference between syn and anti bonds.



http://dx.doi.org/10.1063/1.2358682
Westenhoff, Sebastian; Beenken, Wichard J. D.; Friend, Richard H.; Greenham, Neil C.; Yartsev, Arkady; Sundström, Villy
Anomalous energy transfer dynamics due to torsional relaxation in a conjugated polymer. - In: Physical review letters. - College Park, Md. : APS, ISSN 1079-7114, Bd. 97 (2006), 16, S. 166804, insges. 4 S.

In isolated conjugated polymers two explanations are in discussion for the redshift of the emission on a picosecond time scaleexciton energy transfer (EET) between conjugated segments along the chains and conformational changes of these segments themselves, i.e., torsional relaxation. In order to resolve this question we perform femtosecond time-resolved transient absorption measurements of the energy relaxation of poly[3-(2,5-dioctylphenyl)thiophene] in toluene solution. We show that torsional relaxation can be distinguished from EET by site-selectively exciting low-energy conjugated segments. We present a unified model that integrates EET and torsional dynamics. In particular, comparison to ultrafast depolarization measurements shows that torsional dynamics cannot be neglected when analyzing EET dynamics and furthermore reveals that the exciton extends itself by about 2 monomer units during torsional relaxation.



http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.97.166804
Sun, Mengtao; Kjellberg, Pär; Beenken, Wichard J. D.; Pullerits, Tõnu
Comparison of the electronic structure of PPV and its derivative DIOXA-PPV. - In: Chemical physics : a journal devoted to experimental and theoretical research involving problems of both a chemical and physical nature.. - Amsterdam [u.a.] : Elsevier Science, Bd. 327 (2006), 2/3, S. 474-484

Electronic structure of two conjugated polymers, PPV and its derivative DIOXA-PPV, are studied by quantum-chemistry methods. Good agreement between the calculations and available experimental data validates the applied methods and enables us to draw conclusions about properties of excitons and polarons in these polymers. In particular, simultaneous use of different correlation plots in atomic site representation and transition densities in real space representation reveals electronic structure and spatial localization of the elementary excitations. The properties of the DIOXA-PPV are discussed in context of possible applications in molecular electronics devices.



http://dx.doi.org/10.1016/j.chemphys.2006.05.031
Sun, Mengtao; Pullerits, Tõnu; Kjellberg, Pär; Beenken, Wichard Johann Daniel; Han, Keli
Control of emission by intermolecular fluorescence resonance energy transfer and intermolecular charge transfer. - In: The journal of physical chemistry. A, Molecules, spectroscopy, kinetics, environment & general theory. - Washington, DC : Soc., 1997- ; ZDB-ID: 2006031-2, ISSN 1520-5215, Bd. 110 (2006), 19, S. 6324-6328

Control of emission by intermolecular fluorescence resonant energy transfer (IFRET) and intermolecular charge transfer (ICT) is investigated with the quantum-chemistry method using two-dimensional (2D) and three-dimensional (3D) real space analysis methods. The work is based on the experiment of tunable emission from doped 1,3,5-triphenyl-2-pyrazoline (TPP) organic nanoparticles (Peng, A. D.; et al. Adv. Mater. 2005, 17, 2070). First, the excited-state properties of the molecules, which are studied (TPP and DCM) in that experiment, are investigated theoretically. The results of the 2D site representation reveal the electron-hole coherence and delocalization size on the excitation. The results of 3D cube representation analysis reveal the orientation and strength of the transition dipole moments and intramolecular or intermolecular charge transfer. Second, the photochemical quenching mechanism via IFRET is studied (here "resonance" means that the absorption spectrum of TPP overlaps with the fluorescence emission spectrum of DCM in the doping system) by comparing the orbital energies of the HOMO (highest occupied molecular orbital) and the LUMO (lowest unoccupied molecular orbital) of DCM and TPP in absorption and fluorescence. Third, for the DCM-TPP complex, the nonphotochemical quenching mechanism via ICT is investigated. The theoretical results show that the energetically lowest ICT state corresponds to a pure HOMO-LUMO transition, where the densities of the HOMO and LUMO are strictly located on the DCM and TPP moieties, respectively. Thus, the lowest ICT state corresponds to an excitation of an electron from the HOMO of DCM to the LUMO of TPP.



http://dx.doi.org/10.1021/jp060275m
Beenken, Wichard Johann Daniel; Lischka, Hans
Spectral broadening and diffusion by torsional motion in biphenyl. - In: The journal of chemical physics : bridges a gap between journals of physics and journals of chemistry.. - Melville, NY : American Institute of Physics, ISSN 1089-7690, Bd. 123 (2005), 14, S. 144311, insges. 9 S.

We have studied biphenyl by time-dependent density-functional theory. In particular, we have analyzed the dependence of singlet excitation energies and transition dipoles on the torsional angle between the phenyl groups. The torsional spectrum has been computed quantum mechanically as well as semiclassically in order to understand how this influences the broadening of absorption and luminescence spectra. Our results are in best agreement with supersonic jet spectroscopy data, but also fit astonishingly well to spectra of biphenyl in condensed phase. Furthermore, we compare the torsional and vibrational relaxation and discuss qualitatively the general consequences for poly-para-phenylenes and related conjugated polymers as poly-thiophenes, considering, in particular, how side chains and solvents may affect the optical spectra.



http://dx.doi.org/10.1063/1.2049269
Lokstein, Heiko; Voigt, Bernd; Schubert, Axel; Krikunova, Maria; Beenken, Wichard; Teuchner, Klaus; Ehlert, Jürgen; Irrgang, Klaus-Dieter; Renger, Gernot; Leupold, Dieter
Spectral substructure and excitonic interactions in the plant antenna complexes LHC II and CP29 as revealed by non-linear laser spectroscopy. - In: PS 2001 proceedings. - Collingwood : CSIRO Publ., 2004, S31-013, insges. 4 S.

Beenken, Wichard J. D.; Pullerits, Tõnu
Excitonic coupling in polythiophenes: comparison of different calculation methods. - In: The journal of chemical physics : bridges a gap between journals of physics and journals of chemistry.. - Melville, NY : American Institute of Physics, ISSN 1089-7690, Bd. 120 (2004), 5, S. 2490-2495

http://dx.doi.org/10.1063/1.1636460
Schubert, Axel; Stenstam, Anna; Beenken, Wichard J. D.; Herek, Jennifer L.; Cogdell, Richard; Pullerits, Tõnu; Sundström, Villy
In vitro self-assembly of the light harvesting pigment-protein LH2 revealed by ultrafast spectroscopy and electron microscopy. - In: Biophysical journal : BJ.. - Cambridge, Mass. : Cell Press, ISSN 1542-0086, Bd. 86 (2004), 4, S. 2363-2373

http://dx.doi.org/10.1016/S0006-3495(04)74293-9
Beenken, Wichard J. D.; Pullerits, Tõnu
Spectroscopic units in conjugated polymers: a quantum chemically founded concept?. - In: The journal of physical chemistry. - Washington, DC : Soc., ISSN 1520-5207, Bd. 108 (2004), 20, S. 6164-6169

http://dx.doi.org/10.1021/jp037332l
Jespersen, Kim G.; Beenken, Wichard J. D.; Zaushitsyn, Yuri; Yartsev, Arkady; Andersson, Mats; Pullerits, Tõnu; Sundström, Villy
The electronic states of polyfluorene copolymers with alternating donor-acceptor units. - In: The journal of chemical physics : bridges a gap between journals of physics and journals of chemistry.. - Melville, NY : American Institute of Physics, ISSN 1089-7690, Bd. 121 (2004), 24, S. 12613-12617

http://dx.doi.org/10.1063/1.1817873
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