Dissertationen an der Fakultät

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Schmitz, Philipp;
The spectra of indefinite singular Sturm-Liouville operators. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2021. - 1 Online-Ressource (92 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2021

In der vorliegenden Arbeit werden die spektralen Eigenschaften singulärer Sturm-Liouville-Differentialoperatoren der Form Af=1/r(-(pf')' + qf) mit reellwertigen Koeffizienten p, q und r untersucht. Hierbei betrachten wir indefinite Gewichtsfunktionen r. Basierend auf Erkenntnissen der relativen Oszillationstheorie sowie der Floquet-Theorie für periodische Sturm-Liouville-Operatoren werden Kriterien nachgewiesen, welche die Stabilität der essentiellen Spektren unter Störung der Koeffizienten sicherstellen. Außerdem wird die Häufung von Eigenwerten in den Lücken des essentiellen Spektrums untersucht. Wir formulieren Bedingungen, die eine Häufung der Eigenwerte innerhalb einer Lücke implizieren, bzw. eine Häufung ausschließen. Weiterhin werden die nichtreellen Spektren indefiniter Sturm-Liouville-Operatoren untersucht. Hierbei werden Schranken der nichtreellen Eigenwerte hinsichtlich ihres Absolutbetrages and Imaginärteils bestimmt. Der Nachweis der Schranken beruht auf einer gewissenhaften Analyse der zugehörigen Eigenfunktionen.



https://doi.org/10.22032/dbt.50260
Kreismann, Jakob;
Three-dimensional optical microcavities: from geometric phases to tailored far-field emission. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2021. - 1 Online-Ressource (iii, 204 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2021

Diese Arbeit behandelt dreidimensionale optische Mikrokavitäten in Bezug auf ihre Resonanzmoden. Die optischen Mikrokavitäten reichen dabei von Möbiusband-Kavitäten über zylindrische und kegelförmige Ringkavitäten sowie kegelförmige Tube-Kavitäten bis hin zu Arrays von Lima¸con-Kavitäten. Im ersten Teil werden flüstergalerieartige Moden von dielektrischen Möbiusband-Kavitäten mit Hilfe von FDTD-Simulationen untersucht. Die Topologie des Möbiusbands erlaubt die Entstehung einer geometrischen Phase und zwar der Pancharatnam-Phase. Darauf aufbauend wird untersucht, wie die Pancharatnam-Phase durch Verkürzung der Länge des verdrehten Anteils oder durch Erhöhung der Dicke des Möbiusbands manipuliert werden kann. Dabei untersuchen wir, wie die Polarisation und die Fernfelder der flüstergalerieartigen Moden beeinflusst werden. Außerdem wird die Nonagon-Möbiusband-Kavität - eine Möbiusband-Kavität mit Querschnittsform dreifacher Rotationssymmetrie - eingeführt, die ebenfalls eine Manipulation der Pancharatnam-Phase ermöglicht. Im zweiten Teil werden propagierende flüstergalerieartige Moden in zylindrischen Ringkavitäten, konischen Ringkavitäten und konischen Tube-Kavitäten mittels FDTD-Simulationen und vektorieller Beugungstheorie untersucht. Der propagierende Charakter der Moden ermöglicht die sogenannte Spin-Richtungs-Wechselwirkung des Lichts. Darauf aufbauend wird untersucht, wie die Fernfeldpolarisation durch die axiale Morphologie der flüstergalerieartigen Moden und durch geometrische Eigenschaften der Kavitäten wie die Öffnungswinkel von konischen Ring- und Tube-Kavitäten beeinflusst wird. Mit Hilfe vektorieller Beugungstheorie wird ein qualitativer Zusammenhang zwischen den lokalen Eigenschaften der Moden im Inneren der Kavität und der Fernfeldpolarisation beschrieben. Dabei wird die Rolle von Beugung und Präzession des elektrischen Feldvektors um die Kavitätenachse diskutiert. Es wird gezeigt, dass elliptische und zirkulare Polarisationszustände im Fernfeld unmittelbar durch propagierende flüstergalerieartige Moden auftreten, auch ohne inhomogenes oder anisotropes Kavitätenmaterial. Im dritten Teil wird die Fernfeldabstrahlung von linearen Arrays bestehend aus Lima¸con-Kavitäten mithilfe von FDTD-Simulationen untersucht. Während das Fernfeld einer einzelnen Lima¸con-Kavität gerichtete Emission aufweist, wird untersucht, wie sich diese gerichtete Emission in Abhängigkeit der Arrayeigenschaften wie dem Abstand zwischen den Kavitäten und der Anzahl der Kavitäten ändert. Es wird gezeigt, dass die Abstrahlung des Arrays entweder weiter verstärkt (Superdirektionalität) oder sogar umgekehrt Kavitäten werden kann (Richtungsumkehr).



https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2021000314
Wu, Yuhan;
Preparation and electrochemical properties of metal chalcogenide anode materials for potassium-ion batteries. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2021. - 1 Online-Ressource (XI, 120 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2021

Unter den elektrochemischen Energiespeichersystemen der nächsten Generation werden Kalium-Ionen-Batterien (KIB) aufgrund des geeigneten Arbeitspotenzials, der hohen Sicherheit und der kostengünstigen Wettbewerbsfähigkeit für die bestmögliche Alternative zu den Lithium-Ionen-Batterien angesehen. Dennoch kann die aufstrebende Technologie noch nicht mit den Lithium-Ionen-Batterien mithalten, die umfangreiche Forschung und Kommerzialisierung besitzen. Eines der Haupthindernisse ist die unzureichende elektrochemische Leistung der KIB-Anode. Bisher wurden eine Vielzahl von Materialien als Kandidaten erforscht, darunter sind besonders Metall-Chalkogenide aufgrund ihrer einzigartigen Struktureigenschaften und hohen theoretischen Kapazitäten attraktiv. In dieser wurde das elektrochemische K+ Lagerungsverhalten von drei Metall-Chalkogenid als Anodenmaterialien untersucht. Zuerst wurde das kommerzielle Wolframdisulfidpulver zur Demonstration erprobt, um die Realisierbarkeit von WS2 als KIB-Anode zu erforschen. Als Ergebnis konnte ein ungewöhnlicher Reaktionsmechanismus zum ersten Mal beobachtet und verifiziert werden. Anschließend wurde eine Heterostruktur aus mehrlagigen KohlenstoffNanoröhren, die mit den hoch kristallisierten und ultradünnen MoSe2 Nanoblätter beschichtet sind, aufgebaut. Dabei wurde die synergetische Verstärkung des strukturierten Aufbaues, der Kohlenstoffmodifikation und der Kristallinitätsregelung für die K+ Speicherfähigkeit des zweidimensionalen Metall-Chalkogenid aufgedeckt. Schließlich wurde ein neuartiges kristallartiges Fe1-xS synthetisiert und als Anodenmaterial in KIBs angewendet. Dabei hat sich eine starke Wettbewerbsfähigkeit in Bezug auf Kosten und elektrochemischer Leistung herausgestellt. In dieser Arbeit wurden nicht nur drei vielversprechende KIB Anodenmaterialien hergestellt, sondern auch ein Einblick in die Entwicklung einer kostengünstigen elektrochemischen Energiespeichertechnologie gewährt.



https://doi.org/10.22032/dbt.50121
Gernandt, Hannes;
Spectral perturbation & optimization of matrix pencils. - Ilmenau : Universitätsverlag Ilmenau, 2021. - 1 Online-Ressource (130 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2021

In dieser Arbeit untersuchen wir lineare differentiell-algebraischen Gleichungen (DAEs). Die Lösungen solcher DAEs werden durch Eigenwerte und Hauptvektoren von Matrixbüscheln beschrieben. Hierdurch kann insbesondere das qualitative Verhalten der Lösungen durch eine gezielte Veränderung (oder Störung), hinsichtlich gewisser Robustheits- oder Stabilitätsvorgaben, verbessert werden. Wir untersuchen zunächst das Verhalten der Eigenwerte und Hauptvektoren von Matrixbüscheln unter Störungen niedrigen Ranges. Zur Beschreibung des Störverhaltens nutzen wir einen neuartigen Zugang mit linearen Relationen und einem Zusammenspiel der Segre und Weyr Charakteristiken. Von besonderem Interesse ist dabei das Problem der Eigenwertplatzierbarkeit durch Störungen niedrigen Ranges. Hierbei wird untersucht, ob eine vorgegebene Eigenwertlage durch eine gezielte Veränderung der DAE erreicht werden kann. Durch die Vorgabe der Eigenwertlage wird indirekt das Stabilitätsverhalten der DAE beeinflusst. Vereinfacht gesagt wird in dieser Arbeit gezeigt, dass jede vorgegebene Eigenwertlage durch eine Störung mit Rang eins realisierbar ist. Als Anwendung betrachten wir eine Designoptimierung von Operationsverstärkern, welche in den letzten Jahren in der Arbeitsgruppe um Ralf Sommer (TU Ilmenau & Institut für Mikroelektronik- und Mechatronik-Systeme) entwickelt wurde. Hierbei wurden gezielt Kapazitäten in die Verstärkerschaltung eingefügt, um ihr Übertragungsverhalten nach gewissen Vorgaben zu beeinflussen. Dabei entspricht jede neue Kapazität einer Störung der DAE vom Rang eins. In diesem Kontext sind die Platzierungsergebnisse jedoch nur bedingt geeignet. Hier treten zusätzliche Einschränkungen der erlaubten Modifikationen der DAE auf, da nur sehr wenige Störungen als Kapazitäten in der Schaltung realisiert werden können. Bei der Designoptimierung ist man zudem an kleinstmöglichen Veränderungen der DAE interessiert, um die Produktionskosten des Verstärkers zu minimieren. Daher untersuchen wir im zweiten Teil der Arbeit, wie platzierende Störungen mit kleinstmöglicher Norm sowie mit vorgegebener Struktur bestimmt werden können. Dieses Vorgehen bezeichnen wir als Spektrale Optimierung. Zur Bestimmung einer approximativen Lösung dieses Optimierungsproblems wurde ein Algorithmus entwickelt, welcher dann bei der Designoptimierung von zwei industriellen Verstärkerschaltungen eingesetzt wird.



https://doi.org/10.22032/dbt.49285
Zhang, Huanming;
Cost-effective methods for anodic aluminum oxide templates transfer and replication. - Ilmenau, 2021. - XVI, 93 Blätter
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2021

Zusammenfassung Geordnete Nanostruktur-Arrays zeigen immer eine überlegene Leistung gegenüber ihren ungeordneten Gegenstücken. Die templatgesteuerte Herstellung von AAO (anodisches Aluminiumoxidoxid) ist im Vergleich zu Lithographie und Selbstorganisation eine relativ kostengünstige Technik. Im Allgemeinen können AAO-Schablonen in normale Schablonen und ultradünne AAO-Membranen (UTAM) mit Durchgangsloch klassifiziert werden. Bei normalen AAO-Schablonen machen nicht wiederverwendbare AAO-Schablonen den gesamten Herstellungsprozess sehr ineffizient und haben Umwelt- und Energieprobleme, wenn man den aktuellen Prozess der Herstellung und Veredelung des für die Anodisierung verwendeten Aluminiums berücksichtigt. Bisher gibt es nur wenige Berichte über die zerstörungsfreie Replikation von AAO-Matrizen auf Metallbasis, da das Infiltrieren des Metalls in die Poren von AAO-Matrizen nur schwer möglich ist. Das UTAM wird häufig als Schablonenmaske verwendet. Die Übertragung von UTAMS auf Zielsubstrate ist schwierig. Obwohl die Übertragung von UTAM im Wafer-Maßstab auf hydrophile Substrate demonstriert wurde, stehen aktuelle Verfahren immer noch vor der großen Herausforderung, fehlerfrei auf beliebige Substrate zu übertragen. Bisher wurden fast keine Anstrengungen unternommen, um die Abhängigkeit von den hydrophilen Substraten zu überwinden, was die umfassendere Anwendung von UTAMS einschränkt. Daher ist es praktisch wichtig, eine universelle Übertragungsmethode zu entwickeln, um faltenfreies UTAM auf beliebigen Substraten zu erhalten. In dieser Dissertation konzentrieren wir uns auf die beiden Themen und schlagen entsprechende Lösungen vor. Zunächst wenden wir eine zweistufige Abscheidungsstrategie an, um die AAO-Poren mit Metallen zu filtrieren und anschließend mechanisch zu extrahieren. Wir haben diese Methode erfolgreich auf drei verschiedene Metallarten angewendet. Darüber hinaus wurden auch Kern-Schale-Metall-Nanostrukturen hergestellt. Überdies wird auch die Anwendung der Metallnanostruktur-Arrays bei der optischen Fälschungssicherheit demonstriert. Zweitens schlagen wir eine gasströmungsunterstützte Entnetzungsmethode vor, um faltenfreies UTAM im Zentimeterbereich auf beliebige Substrate zu übertragen. Dieses Verfahren kann leicht durchgeführt werden, indem Druckluft verwendet wird, um das eingeschlossene Tröpfchen zwischen dem UTAM und dem Zielsubstrat herauszudrücken, wodurch die Kontaktwinkelhysterese ausgenutzt wird, um das eingeschlossene Tröpfchen auszudehnen und gleichzeitig die Membran während einer schnellen Entnetzung zu dehnen, die durch den Gasstrom angetrieben wird. Darüber hinaus bleiben die ursprünglichen Oberflächeneigenschaften der Zielsubstrate nach dem Transfer im Vergleich zu anderen Verfahren unverändert. Überdies haben wir diese Methode auch erfolgreich auf gekrümmte Substrate angewendet.



Mehler, Alexander;
Two-dimensional materials on metal surfaces: impact on molecular frontier orbitals, vibrons and the moiré effect. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2021. - 1 Online-Ressource (viii, 127 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2021

In der vorliegenden Arbeit wird das Wachstum der zweidimensionalen Materialien Graphen und hexagonales Bornitrid (h-BN) auf den beiden metallischen Oberflächen Pt(lll) und Ru(000l), sowie die Interaktion eines organischen Moleküls mit diesen Probenoberflächen, mit Hilfe eines Rastertunnelmikroskops untersucht. Zuerst wird das Wachstum und die strukturellen Eigenschaften von Graphen und h-BN auf beiden metallischen Oberflächen beleuchtet. Dabei wird eine chemische Gasphasenabscheidungsmethode (CVD) mit dem Ausgangsstoff Ethen für das Graphenwachstum und eine alternative temperaturregulierte Wachstumsmethode (TPG) für das h-BN-Wachstum mit dem Ausgangsstoff Amminboran verwendet. Die beobachteten strukturellen Eigenschaften beider zweidimensionaler Materialen auf den jeweiligen Metalloberflächen werden diskutiert und verglichen. Auf Grundlage dieser Ergebnisse wird ein Verfahren zum Wachstum von Heterostrukturen bestehend aus Graphen und h-BN entwickelt. Die Heterostruktur wird analysiert und ein Modell mit festgelegter Rotation zwischen den einzelnen atomaren Lagen auf der Basis der experimentellen Beobachtungen erstellt. Während der Aufnahme von STM-Bildern mit verringertem Spitzen-ProbenAbstand kann eine zusätzliche hexagonale Struktur abgebildet werden. Zum Vergleich mit den experimentellen Daten wurden Dichtefunktionaltheorierechnungen (DFT) der Graphen/h-BN-Heterostruktur durchgeführt. Anschließend werden die spektroskopischen Signaturen der Molekülorbitale des organischen Moleküls Dibenzotetraphenylperiflanthen (DBP), welches auf Graphen bzw. h-BN auf Pt(lll) und Ru(00Ol) adsorbiert wird, miteinander verglichen. Veränderungen der Energie der Molekülorbitale von DBP werden genutzt, um Austrittarbeitsveränderungen auf verschiedenen Teilen des h-BNMoires zu beschreiben. Die Lücke der beiden Molekülorbitale bleibt auf verschiedenen Adsorptionsplätzen auf h-BN-bedecktem Pt(lll) unverändert, während sich die absolute Energie der Molekülorbitale gleichermaßen verschiebt. Im Gegensatz dazu ist die Energieveränderungen der Molekülorbitale auf h-BN-bedecktem Ru(000l) nicht gleichförmig, was mit einem möglichen Ladungstransfer zu begründen sein könnte. Die effiziente Reduzierung der Hybridisierung zwischen DBP und den Metalloberflächen mit Hilfe der zweidimensionalen Pufferschichten Graphen und h-BN wird weiter untersucht. Beide zweidimensionalen Materialen sorgen dafür, dass Franck-Condon-Anregungen in beiden Molekülorbitalen zu beobachten sind. Auf h-BN sind Schwingungsprogressionen mit zwei Vibrationsenergien mit verschiedenen Huang-Rhys-Faktoren und scharfen Vibrationsseitenbändern bis zur zweiten Vibrationsordnung zu sehen. Im Gegensatz dazu sind die Orbital- und Vibrationsspektrallinien auf Graphen breiter, wodurch die zweite Vibrationsprogression nicht mehr zu erkennen ist. In diesem Fall trägt also nur eine Vibrationsmode zum Franck-Condon-Spektrum bei.



https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2021000107
Liu, Long;
Constructing pseudocapacitive electrodes for supercapacitors based on rationally designed nanoarchitectured current collectors. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2020. - 1 Online-Ressource (XIV, 130 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2020

Superkondensatoren sind als elektrochemische Energiespeicher von großer Bedeutung, was auf ihre hervorragende elektrische Leistung, ihre ausgezeichnete Reversibilität und ihre lange Lebensdauer zurückzuführen ist. Im Vergleich zu Batterien haben Superkondensatoren jedoch eine geringe Energiedichte, was ihre breite Anwendung einschränkt. Pseudokapazitive Materialien mit einer hohen theoretischen Kapazität sind sehr vielversprechend, um die Energiespeicherfähigkeit von Superkondensatoren zu erhöhen. Die Forschung an nanoarchitektonischen Stromspeichern zielt darauf ab, ihr volles Potenzial im Bereich der Ladungsspeicherung auszuschöpfen, indem man sich mit den herausfordernden Aspekten wie der inhärent niedrigen elektrischen Leitfähigkeit und dem trägen Lade- und Entladeverhalten der meisten pseudokapazitiven Materialien befasst. In diesem Zusammenhang wurden drei Arten von nanoarchitektonischen Stromkollektoren entworfen, um pseudokapazitive Elektroden zu konstruieren, die unter verschiedenen Aspekten untersucht werden sollten. Es handelt sich dabei um Nickel-Nanorod-Arrays (NN), geätzte poröse Aluminiumoxidmembranen (EPAM), die mit einer SnO2-Schicht beschichtet sind (EPAMSnO2), und in EPAM eingeschlossene Nickel-Nanodrähte (NiNWs-EPAM): Zunächst wird die Rolle von NN-Nanoarchitekten-Stromkollektoren in Superkondensator-Elektroden mit den pseudokapazitiven Materialien bei hoher Massenbelastung und dicker Schicht bewertet. Durch die elektrochemische Leistungs- und Impedanzanalyse der Elektroden mit und ohne die NN-nanoarchitektierten Stromkollektoren wird die Validierung des Designs von Dickschichtelektroden auf der Basis von nanoarchitektierten Stromkollektoren demonstriert. Zweitens werden EPAM@SnO2-Gerüste als nanoarchitektonische Stromkollektoren für Nanoelektroden entworfen und eingesetzt, um die Energiedichte des Mikro-Superkondensators (MSC) zu verbessern. Dank der orientierten und robusten Nanokanäle in EPAM@SnO2 können die daraus resultierenden Nanoelektroden sowohl die effektive Ionenmigration als auch die sehr große elektroaktive Oberfläche innerhalb des begrenzten Footprints synergetisch nutzen. Ein MSC wird schließlich konstruiert und weist eine rekordverdächtig hohe Leistung auf, was auf die Umsetzbarkeit des derzeitigen Designs für Energiespeichervorrichtungen hindeutet. Drittens wird der NiNWs-EPAM nanoarchitektierte Stromkollektor hergestellt, um nicht aggregierende und robuste eindimensionale (1D) Nanoelektroden-Arrays zu konstruieren. Das EPAM verhindert die Selbstaggregation von 1D-Nanoelektroden-Arrays und verleiht ihnen gleichzeitig eine hohe strukturelle Integrität und elektrochemische Stabilität während der Montage und des Betriebsprozesses der Geräte. MSCs, die mit diesen nicht aggregierenden und robusten 1D-Nanoelektroden bestückt sind, erreichen eine bemerkenswerte Energiespeicherleistung. Die im Rahmen dieser Arbeit zu nanoarchitektonischen Stromkollektoren für Superkondensatoren erzielten Ergebnisse geben einen Ausblick auf den Entwurf zukünftiger Energiespeicher und -wandler.



https://www.db-thueringen.de/receive/dbt_mods_00047350
Schweser, Thomas;
Colorings of graphs, digraphs, and hypergraphs. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2020. - 1 Online-Ressource (viii, 185 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2020

Brooks' Theorem ist eines der bekanntesten Resultate über Graphenfärbungen: Sei G ein zusammenhängender Graph mit Maximalgrad d. Ist G kein vollständiger Graph, so lassen sich die Ecken von G so mit d Farben färben, dass zwei benachbarte Ecken unterschiedlich gefärbt sind. In der vorliegenden Arbeit liegt der Fokus auf Verallgemeinerungen von Brooks Theorem für Färbungen von Hypergraphen und gerichteten Graphen. Eine Färbung eines Hypergraphen ist eine Färbung der Ecken so, dass keine Kante monochromatisch ist. Auf Hypergraphen erweitert wurde der Satz von Brooks von R.P. Jones. Im ersten Teil der Dissertation werden Möglichkeiten aufgezeigt, das Resultat von Jones weiter zu verallgemeinern. Kernstück ist ein Zerlegungsresultat: Zu einem Hypergraphen H und einer Folge f=(f_1, ,f_p) von Funktionen, welche von V(H) in die natürlichen Zahlen abbilden, wird untersucht, ob es eine Zerlegung von H in induzierte Unterhypergraphen H_1, ,H_p derart gibt, dass jedes H_i strikt f_i-degeneriert ist. Dies bedeutet, dass jeder Unterhypergraph H_i' von H_i eine Ecke v enthält, deren Grad in H_i' kleiner als f_i(v) ist. Es wird bewiesen, dass die Bedingung f_1(v)+ +f_p(v) \geq d_H(v) für alle v fast immer ausreichend für die Existenz einer solchen Zerlegung ist und gezeigt, dass sich die Ausnahmefälle gut charakterisieren lassen. Durch geeignete Wahl der Funktion f lassen sich viele bekannte Resultate ableiten, was im dritten Kapitel erörtert wird. Danach werden zwei weitere Verallgemeinerungen des Satzes von Jones bewiesen: Ein Theorem zu DP-Färbungen von Hypergraphen und ein Resultat, welches die chromatische Zahl eines Hypergraphen mit dessen maximalem lokalen Kantenzusammenhang verbindet. Der zweite Teil untersucht Färbungen gerichteter Graphen. Eine azyklische Färbung eines gerichteten Graphen ist eine Färbung der Eckenmenge des gerichteten Graphen sodass es keine monochromatischen gerichteten Kreise gibt. Auf dieses Konzept lassen sich viele klassische Färbungsresultate übertragen. Dazu zählt auch Brooks Theorem, wie von Mohar bewiesen wurde. Im siebten Kapitel werden DP-Färbungen gerichteter Graphen untersucht. Insbesondere erfolgt der Transfer von Mohars Theorem auf DP-Färbungen. Das darauffolgende Kapitel befasst sich mit kritischen gerichteten Graphen. Insbesondere werden Konstruktionen für diese angegeben und die gerichtete Version des Satzes von Hajós bewiesen.



https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2020000522
Gizatullin, Bulat;
Dynamic nuclear polarization NMR fast field cycling study complex systems. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2020. - 1 Online-Ressource (117 Blätter)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2020

Die dynamische Kernpolarisation (DNP) ist eine Methode zur Erzielung eines außerordentlich hohen hyperpolarisierten Kernspinzustands, welche aufgrund der erhöhten Empfindlichkeit ein zusätzliches Potenzial für Kernspinresonanz (NMR) -Techniken bietet. Zudem ist die DNP- Methode sowohl für Anwendungen in niedrigen, als auch in hohen Magnetfeldern geeignet und ermöglicht dabei für eine Vielzahl von Messbedingungen und Messsystemen eine Verbesserung der Empfindlichkeit. In dieser Arbeit werden die bisherigen Ansätze zur Kombination der DNP-Methode mit der Fast-Field-Cycling (FFC) NMR-Relaxometrie weiterentwickelt, um die Molekulardynamik in komplexen Systemen zu untersuchen. Die zugehörigen Maßnahmen zur Verbesserung der Datenqualität und die ausführliche Datenanalyse werden ebenso vorgestellt, wie der theoretische Hintergrund der Methode. Anhand einer Vielzahl unterschiedlicher Systeme werden die verschiedenen Kombinationen von DNP-Effekten und Interaktionstypen, sowie verschiedene Dynamikmodelle vorgestellt. Die Verteilung der transversalen Relaxationszeit (T2) wird zum Kodieren entsprechender Messungen der longitudinalen Relaxationszeit (T1) und der T2- aufgelösten DNP-Verstärkungsmessungen verwendet. Außerdem wird das Hauptproblem von DNP-FFC-Messungen, welches mit der radikalinduzierter Relaxivität zusammenhängt, mithilfe eines neu entwickelten Differenzenansatzes (Extrapolation) gelöst. Als ein Modellsystem für komplexe Systeme wird ein Blockcopolymer bestehend aus Polystyrol und Polybutadien untersucht, welches sich durch unterschiedliche Dynamiken, Relaxationseigenschaften und Polymer-Lösungsmittel-Wechselwirkungen der verschiedenen Blöcke auszeichnet. Es wird gezeigt, dass für in organischen Lösungsmitteln mit stabilen organischen Radikalen wie TEMPO und BDPA gelöste Blockcopolymere eine Kombination aus Overhauser-Effekt und Festkörper-DNP-Effekt mit einem bemerkenswerten Verstärkungsfaktor vorliegt. In einem nächsten Schritt wird die DNP-FFC-Methode auf einen Satz verschiedener schwerer Rohöle angewendet, die sich in Viskosität, Zusammensetzung und der Menge an freien Radikalen und Vanadylkomplexen unterscheiden. Die Verwendung eines fortschrittlichen Festkörper-DNP-Effekt-Modells liefert Informationen über die Kopplungsstärke und das relative Verhältnis von gekoppelten Elektronen und Kernspins. Das neue Potenzial der Methode wird anhand der Untersuchung von X-Kernsystemen wie 7Li, 13C und 2H demonstriert. Durch die Verwendung der DNP-Methode ist es erstmals möglich, die Relaxationseigenschaften von 13C bei ihrer natürlichen Konzentration in Flüssigkeiten zu untersuchen. Zusammenfassend präsentiert diese Arbeit fortschrittliche Entwicklungen und Anwendungen einer neuartigen DNP-FFC-Methode zur Untersuchung der Molekulardynamik und der Merkmale der Elektron-Kern-Wechselwirkung in einer Vielzahl komplexer Systeme, die an Beispielen von Polymeren, Lösungen, porösen Medien und Mehrkomponentenflüssigkeiten vorgestellt werden. Die meisten der in der vorliegenden Arbeit zum ersten Mal untersuchten Systeme wurden zur Entwicklung der kombinierten Analyse verwendet, einschließlich konventioneller Relaxationsdispersions- und DNP-Ansätze, die es ermöglichen, einzigartige detaillierte Informationen über Dynamik und Elektron-Kern-Wechselwirkungen zu erhalten.



https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2020000344
Hähnlein, Bernd;
Graphen - epitaktisches Wachstum, Charakterisierung und nicht-klassische elektrische Bauelementekonzepte. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2020. - 1 Online-Ressource (163 Blätter)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2020

In der vorliegenden Dissertation wurden die Schwerpunkte des Wachstums auf semi-isolierendem 6H-SiC, der Schicht- als auch der Bauelementecharakterisierung auf Basis von epitaktischem Graphen behandelt. Die Schichten wurden mittels REM, AFM, LEED, XPS und ARPES untersucht. Anhand von REM Aufnahmen wurde durch einen neuartigen Ansatz die Qualität der Schichten über die Bildentropie mit den Wachstumsparametern korreliert. Für die Bestimmung der Schichtdicke mit Hilfe von XPS wurden (a-)symmetrische Fit-Funktionen und ihr Fehler bei der Dickenbestimmung betrachtet. Der zweite Schwerpunkt befasst sich mit der Charakterisierung der hergestellten Schichten durch Raman- und FTIR-Spektroskopie. Die Einflüsse von Verspannung, Fermi-Niveau und Lagenzahl auf das Raman-Spektrum des Graphen wurden klassifiziert und quantifiziert. Uniaxiale konnte von biaxialer Dehnung anhand des Unterschieds in der G/2D-Dispersion unterschieden werden, die Asymmetrie der G-Mode wird dabei maßgeblich von uniaxialer Dehnung, der Lage des Fermi-Niveaus als auch durch Transferdotierung bei Anwesenheit von Adsorbaten beeinflusst. Zunehmende Lagenzahl verursachte eine Blauverschiebung der 2D-Mode bei zunehmender Halbwertbreite. Mittels FTIR wurden Änderung des Reststrahlenbands des SiCs in Abhängigkeit des Wachstums durch Anregung eines Oberflächenplasmon-Polaritons im Graphen untersucht. Eine Auswertemethode wurde entwickelt, um die sich im Divisionsspektrum der Reflektivitäten ausbildende Fano-Resonanz zu beschreiben. Die Intensität der resultierenden Fano-Resonanz wird dabei maßgeblich von der Verschiebung der Modell-Oszillatoren zueinander beeinflusst. Der dritte Schwerpunkt befasst sich mit der Strukturierung und Charakterisierung von vollständig aus Graphen bestehenden, Three Terminal Junctions (TTJ) und Side-Gate-Transistoren (SG-FET). Für die Vermessung kleinster Strukturbreiten anhand von REM-Aufnahmen wurden Methoden zur Schwingungskorrektur und der Breitenbestimmung nahe/unterhalb der Auflösungsgrenze des REMs hergeleitet. Es konnte gezeigt werden, dass TTJs einen Gleichrichtungseffekt mit hoher Gleichrichtungseffizienz aufweisen. Des Weiteren wurden die auftretenden Stromverstärkungseffekte untersucht. Die realisierten SG-FETs zeigen vergleichbar gute Eigenschaften wie konventionelle Top-Gate-Transistoren auf bei Minimierung parasitärer Einflüsse.



https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2020000335