Statistical properties of photon modes in random arrays of ZnO nano-needles. - 41 S. Ilmenau : Techn. Univ., Bachelor-Arbeit, 2011
Optische Femtosekunden-Experimente ermöglichen detaillierte Untersuchungen an ungeordneten Strukturen. Als Beispiel sei das quasi-zweidimensionale System aus homogen zufällig verteilten, vertikal ausgerichteten Zinkoxid (ZnO) Nanonadeln genannt. Die Gruppe von Prof. Dr. Lienau in Oldenburg fand in dieser Struktur ungewöhnlich hohe Intensitäten, die auf Lokalisierung schließen lassen. Zeitaufgelösten dreidimensionalen Berechnungen mit den Maxwellgleichungen werden an einem Modellsystem veranschaulicht und mit den experimentellen Ergebnissen verglichen. Um das Auftreten von Lokalisierung zu überprüfen, werden statistische Methoden dargelegt und auf die berechneten quadratischen Intensitäten sowie auf die experimentelle Ergebnisse angewendet.
Ab initio many-body perturbation theory: GW studies of the excitation spectra of the DNA/ RNA nucleobases and of the electron-phonon coupling in C60. - 100 S. Ilmenau : Techn. Univ., Masterarbeit, 2011
Die Berechnung elektronischer Eigenschaften, wie z.B. der Bandstruktur oder optischer Absorptionsspektren, ist von großer Bedeutung in der Festkörperphysik. Die Photovoltaik ist nur eines von vielen Beispielen, bei denen es grundlegend ist die elektronischen Eigenschaften zu kennen um den Wirkungsgrad zu erhöhen. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es die Qualität von GW Rechnungen an Molekülen zu zeigen. Dies wurde bisher kaum ausgeführt und bildet das Fundament für zukünftige und umfangreichere Rechnungen im Bereich der organischen Photovoltaik. Zu diesem Zweck wurden die Anregungsspektren der DNA/ RNA Nukleobasen (Adenin, Guanin, Cytosin, Thymin und Uracil) berechnet, da dies einerseits von großem fundamentalem Interesse ist und andererseits viele hochwertige quantenchemische Referenzdaten zur Verfügung stehen. Die erhaltenen Ergebnisse stimmen nicht nur hervorragend mit den quantenchemischen Daten überein, darüber hinaus wird für Cytosin und Uracil noch eine Verschiebung der Energieniveaus beobachtet, die über den aus der Festkörperphysik bekannten Scissoroperator hinausgeht. Zudem wurde die Elektron-Phonon-Kopplung im Buckminsterfulleren C60 betrachtet, denn die Größe dieser Wechselwirkung ist ein wichtiger Baustein vieler physikalischer Modelle, wie z. B. der BCS-Theorie, welche elementar für die Erklärung der Supraleitung ist. Während Dichtefunktionaltheorie (DFT) nicht zur Beschreibung dieser Größe geeignet ist, da zum einen die Ergebnisse, die ab initio mit DFT-LDA erhalten wurden, weit unter den experimentellen Werten liegen und da zum anderen DFT-B3lyp zwar akzeptable Werte liefert jedoch dabei der Anteil an exaktem Austausch im B3lyp-Funktional angepasst wurde um die experimentellen Ergebnisse zu reproduzieren, liefert die GW Methode Ergebnisse, die sehr gut mit den experimentell erhaltenen Werten übereinstimmen.
Untersuchung struktureller und elektronischer Eigenschaften von konjugierten Fullerenen. - 92 S. Ilmenau : Techn. Univ., Diplomarbeit, 2009
In der vorliegenden Arbeit wurden Fullerene, die über Cyclobutan-, Cyclopentan-, Furan- oder Pyrrol-artige Brücken miteinander verknüpft sind, theoretisch mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) untersucht. Es stellt sich zunächst die Frage, ob die auf diese Weise verknüpften Fullerene als 'konjugiert' bezeichnet werden dürfen. Aufgrund unbesetzter Molekülorbitale mit 'freischwebenden' Elektronendichten zwischen den Fullerenen - jedoch außerhalb der Brücken - ist dies im weiteren Sinne durchaus gerechtfertigt. Es handelt sich bei diesen Materialien um Halbleiter mit einer berechneten Bandlücke (HOMO-LUMO-Differenz) zwischen 2,4 eV und 2,7 eV. Anhand der energetischen Position und dem Aussehen der unbesetzten Orbitale wurde deren jeweiliger Beitrag zur molekularen Leitfähigkeit qualitativ abgeschätzt. Die quantenchemische Untersuchung der Grundzustandsenergien für an unterschiedlichen Positionen verbrückte Fullerene ergab sehr geringe Unterschiede zwischen verschiedenen Isomeren. Folglich ist von einer Vielzahl an Isomeren auszugehen. Daher reichen Reaktionsenergie-selektive Syntheseverfahren für eine geordnete Polymerisation der Fullerene nicht aus, sondern es wird ein Verfahren mit Vorstrukturierung der Anordnung der Fullerene benötigt. Für Polymere aus Cyclobutan-artig verbrückten Fullerenen ist das bereits in Experimenten gelungen. In der vorliegenden Arbeit wurden für diese Polymere die elektronischen Zustände berechnet und mit experimentellen Ergebnissen verglichen. Daneben wurden ebenfalls neuartige ringförmige Fulleren-Oligomere theoretisch analysiert.
Classical transport in frustrated systems. - 83 S. Ilmenau : Techn. Univ., Diplomarbeit, 2009
Das quantenmechanische Verhalten von Elektronen auf dem Pyrochlorgitter und seinem zweidimensionalen Gegenstück, dem Schachbrettgitter war Gegenstand zahlreicher neuerer Untersuchungen. Diese wurden unter anderem durch das Tieftemperaturverhalten vom Lithiumvanadat inspiriert, welches als erstes Material ohne besetzte f-Orbitale Eigenschaften zeigte, die für Schwerfermionensysteme typisch sind. - In der theoretischen Erklärung dieser Eigenschaften spielt die Anordnung der Vanadiumatome in einem Pyrochlorgitter eine zentrale Rolle. Es ist bekannt, dass es sich dabei um ein geometrisch frustriertes Gitter handelt. - Eine charakteristische Eigenschaft der frustrierten Systeme ist ihre makroskopische Entartung der klassischen Grundzustands-Mannigfaltigkeit. Es wurde ausserdem diskutiert, dass auf dem Pyrochlor- und Schachbrettgitter mobile Ladungsträger existieren können, die halbzahlige vielfache der Elementarladung tragen. - Bisher ist wenig über den klassischen Transport von Ladungsträgern in diesen Systemen bekannt. Zur Untersuchung wurde zunächst ein Simulationsprogramm geschrieben. Mit der Simulation wurden zunächst Eigenschaften des Systems im thermodynamischen Gleichgewicht bestimmt. Ausserdem wurden mit einem externen elektrischen Feld Nichtgleichgewichtszustände provoziert und der daraus resultierende elektrische Strom untersucht. - Die mobilen Ladungsträger, darunter solche mit nicht ganzzahligen Vielfachen der Elementarladung, wurden charakterisiert. Es wird zudem eine bestimmte Systematisierung dieser Ladungsträger vorgeschlagen. Anhand dieser Systematisierung wurde versucht, analytische Zusammenhänge herzuleiten, mit denen die Dichte der mobilen Ladungsträger berechenbar ist. Diese ist ausserordentlich relevant für die Transporteigenschaften. In diesem Rahmen konnten die Ladungsträgerdichten in der Nähe des Grundzustands, also im Grenzwert niedriger Temperaturen und schwacher Felder, für alle Teilchendichten sehr erfolgreich analytisch berechnet werden. Die Schwierigkeiten bei der Erweiterung auf angeregte Zustände werden Anhand der Abweichungen zu den Simulationsergebnissen aufgezeigt und diskutiert. Eine vollständige Lösung dieses Problems, dessen Lösung die Vorhersage der Ladungsträgerdichten für alle Teilchendichten, Temperaturen und Feldstärken erlauben würde, muss aber Gegenstand zukünftiger Untersuchungen bleiben.
Berechnung der elektronischen Struktur des Einzelmolekülmagneten Fe4(OCH2)6(C4H9ON)6 mittels Dichtefunktionaltheorie. - 39 S. Ilmenau : Techn. Univ., Bachelor-Arbeit, 2009
In der vorliegenden Arbeit wird die elektronische Struktur des Einzelmolekülmagneten Fe4(OCH2)6(C4H9ON)6 berechnet. Zunächst wird kurz in das Themengebiet des Einzelmolekülmagnetismus eingeführt, wobei der Schwerpunkt auf den besonderen physikalischen Eigenschaften dieser Moleküle und daraus resultierenden technischen Perspektiven liegt. Im anschließenden Kapitel werden zwei Methoden zur Berechnung der elektronischen Struktur vorgestellt, die Hartree-Fock-Methode und die Dichtefunktionaltheorie (DFT). Dabei werden die Vor- und Nachteile der jeweiligen Methode besonders herausgestellt. Im dritten Teil der Arbeit werden eigene DFT-Rechnungen zum Einzelmolekülmagneten Fe4(OCH2)6(C4H9ON)6 präsentiert, bei denen v.a. die magnetische Anisotropieenergie von Interesse ist.
Berechnung von Oberflächenplasmon-Polaritonen an Nanodrahtgittern und Metall-Halbleiter-Hybriden. - 98 S. Ilmenau : Techn. Univ., Diplomarbeit, 2009
Bei einer Bestrahlung mit Licht zeigen metallische Nanostrukturen interessante Eigenschaften, die der Anregung gekoppelten Moden aus Photon und Oberflächenplasmonen, d. h. so genannten Oberflächenplasmon-Polaritonen, zuzuordnen sind. Durch eine geeignete Nanostrukturierung der Metall-Grenzfläche können die Eigenschaften dieser optischen Moden in weiten Teilen kontrolliert werden. Dadurch hat sich in den letzten Jahren ein breites Spektrum an neuen Anwendungsbereichen ergeben. Viele dieser Anwendungen sind momentan durch die außerordentlich kurze Lebenszeit der Oberflächenplasmon-Polaritonen von 10 bis einigen 100 fs beschränkt. Diese Einschränkung resultiert aus den hohen Strahlungsverlusten innerhalb der Nanostrukturen sowie aus ohmschen Verlusten im Metall. Im Rahmen dieser Arbeit wird eine mögliche Strategie zur Kompensation dieser Verluste anhand eines Prototypsystems aus periodisch angeordneten Metall-Nanodrähten in Verbindung mit einem Gain-Material theoretisch untersucht. Dabei kommen verschiedene numerische Methoden zur Lösung der Maxwell-Gleichung zur Anwendung. Es zeigt sich, dass es zu einer Kompensation der Verluste der Oberflächenplasmon-Polaritonen kommt. Außerdem wird die Abhängigkeit der Kompensation der Verluste von verschiedenen Parametern untersucht. Der zweite Schwerpunkt dieser Arbeit ist die Untersuchung des Einflusses der Drahtform auf die Anregung von Oberflächenplasmon-Polaritonen. Dazu wird ein Nanodrahtsystem auf einem Polymersubstrat mit einem rechteckigen und halb-elliptischen Drahtquerschnitt aufgebracht und diese miteinander verglichen. Es wird gezeigt, dass im Falle der rechteckigen Drahtform die Moden an der Gitterunterseite und im Falle der halb-elliptischen Drahtform die Moden an der Gitteroberseite verstärkt werden. Außerdem konnte nachgewiesen werden, dass die Drahtform einen direkten Einfluss auf die Resonanzposition der Oberflächenplasmon-Polaritonen hat.
Exzitonische dielektrische Funktion von Galliumnitrid. - 102 S. : Ilmenau, Techn. Univ., Diplomarbeit, 2009
Galliumnitrid (GaN) ist der wichtigste Halbleiter für die kommerzielle Herstellung von blauen Leucht- und Laserdioden. Doch trotz der verbreiteten Nutzung von GaN ist die Theorie der exzitonischen Beiträge bei derWechselwirkung mit Licht unter dem Einfluss von Verspannungen und elektrischen Feldern bisher nur wenig voran geschritten. Insbesondere wurde der Einfluss der Valenzbandstruktur auf die exzitonische dielektrische Funktion in bisherigen Untersuchungen nicht berücksichtigt. Es wurden bisher ausschließlich isotrope und parabolische Bänder verwendet. In dieser Arbeit wird der Einfluss der Anisotropie, der Nichtparabolizität und der Mischung der Valenzbänder von GaN auf die dielektrische Funktion der Exzitonen in GaN sowie auf die experimentellen Größen Absorption und Reflektivität systematisch untersucht. Außerdem wird die Anisotropie des Leitungsbandes berücksichtigt. Mit Hilfe der relativen Einteilchen-Übergangsintensitäten gelingt es außerdem die Spektren des pi-polarisierten und des sigma-polarisierten Lichtstrahls zu bestimmen. Es werden experimentelle Reflektivitätsspektren mit den numerisch bestimmten Spektren verglichen und die im Experiment sichtbaren Peaks den verschiedenen exzitonischen Zuständen zugeordnet. Diese theoretisch begründete Zuordnung verbessert die Charakterisierung und Auswertung der experimentellen Daten. Da die Verspannungen, die durch das Aufwachsen von GaN auf Substraten wie Siliziumkarbid und Saphir entstehen, die Valenzbandstruktur stark beeinflussen, wurde auch dieser Einfluss auf die dielektrische Funktion untersucht. Ein anderer in dieser Arbeit diskutierter Aspekt ist der Einfluss von elektrischen Feldern auf die dielektrische Funktion der Exzitonen und auf die daraus abgeleiteten Größen Absorption und Reflektivität. Desweiteren werden Elektroreflexionsspektren aus den ermittelten Reflektivitäten zu unterschiedlichen elektrischen Feldstärken berechnet. Durch Elektroreflexionsmessungen wird nicht nur die Bestimmung innerer elektrischer Felder, sondern auch die Beobachtung von exzitonischen Einflüssen bei Raumtemperatur ermöglicht. Die durch diese Arbeit verbesserten theoretischen Erkenntnisse über die zugrunde liegenden Mechanismen der dielektrischen Funktion erlauben eine bessere Interpretation experimentell bestimmter Spektren.
Theorie und Simulation des Dreipuls-Photonechos. - 96 S. Ilmenau : Techn. Univ., Diplomarbeit, 2008
Das Dreipuls-Photonecho (3PPE) ist eine Methode der nichtlinearen optischen Spektroskopie, mit der die Dynamik eines elektronischen Systems im Bad (z.B. Farbstoff in Lösung) selbst bei starker inhomogener Verbreiterung untersucht werden kann. Die aus dem 3PPE gewonnene Photonecho-Peakshift (PEPS) ist dafür in besonderer Weise geeignet. Zur angemessenen Interpretation der experimentellen Daten ist ein tief greifendes theoretisches Verständnis von großem Nutzen. Dabei sind besonders auch die realen experimentellen Bedingungen, z.B. die endliche Dauer der das Materialsystem anregenden ultrakurzen Laserpulse zu berücksichtigen. Zur Vertiefung des theoretischen Verständnisses erfolgt zunächst eine umfassende Darstellung der theoretischen Grundlagen des 3PPE. Anschließend werden systematisch die Zusammenhänge zwischen den in das Materialmodell eingehenden Parametern und dem 3PPE-Signal zunächst für die Anregung mit Deltapulsen untersucht. Hierbei kommt der (Phononen-) Spektraldichte des Bades und ihrer Fouriertransformierten, der Bad-Korrelationsfunktion, eine Schlüsselrolle zu. In vorliegender Arbeit wurde (i) das 3PPE für verschiedene Modellspektraldichten berechnet und interpretiert. (ii) Die Proportionalität zwischen PEPS und Bad-Korrelationsfunktion wurde bestätigt. (iii) Der Zusammenhang zwischen der inhomogenen Verbreiterung des elektronischen Systems und dem 3PPE-Signal konnte erstmals schlüssig erklärt werden. Desweiteren wurden Berechnungen für die Anregung mit endlichen Pulsen durchgeführt. Der enorm hohe Rechenaufwand konnte durch hochgradige Parallelisierung mittels "Compute Unified Device Architecture" (CUDA) auf einer NVIDIA-Graphikkarte bewältigt werden. Die berechneten Größen können direkt mit dem Experiment verglichen werden. So findet man beispielsweise für das 3PPE und der PEPS von Nilblau in Methanol gute Übereinstimmung mit experimentellen Daten.