Unsere Gruppe konzentriert sich auf die Entwicklung stabiler und effizienter Metalloxid-Passivierungsschutzschichten mit einer geeigneten energetischen Anpassung (zur Minimierung der Effizienzverluste) für (i) photoelektrochemische Mehrfachabsorberzellen, die aus einer Kombination von III-V-Halbleitern und Si-Photoabsorbern bestehen, und (ii) hochselektiven Katalysatoren für direkte, sonnenlichtinduzierte Photoelektrokatalyse. Die Gruppe verbindet Grundlagenforschung mit angewandter Forschung.

Empfohlene ausgewählte Veröffentlichung: Schlüsselherausforderungen integrierte Bauelemente für eine direkte und effiziente Wasserspaltung.

Solare Brennstoffe, die mit erneuerbarer Energie hergestellt werden, ermöglichen es, die Sonnenenergie in Form von chemischen Bindungen zu speichern, wie beispielsweise in Wasserstoffmolekülen. So genannte photoelektrochemische Zellen gelten als der wichtigste Weg zur Produktion von kohlenstofffreien solaren Brennstoffen. Diese Systeme nutzen halbleiterbasierte Materialien, um z.B. im Fall der Wasserstoffproduktion die Spaltung von Wassermolekülen in Wasserstoff und Sauerstoff zu ermöglichen. Ein sehr guter Photoabsorber für solche Zellen basiert auf III-V-Halbleitern. Diese sind jedoch dafür bekannt, im Elektrolyt angegriffen zu werden oder sich sogar aufzulösen. Um die Haltbarkeit und Zuverlässigkeit des Systems zu gewährleisten, muss es mit einer Schutzschicht integriert werden. Um die gewünschte chemische Reaktion zu steuern, muss auch ein geeigneter und hochselektiver Katalysator integriert werden. Solche Systeme existieren bereits, leiden jedoch immer noch unter geringer Stabilität, die durch die Materialzusammensetzung sowohl der Schutzschicht als auch des Katalysators bestimmt wird.

Die metallorganische chemische Gasphasenabscheidung (engl. metalorganicchemicalvapourdeposition – MOCVD) ist eine weit verbreitete Methode zur Herstellung epitaktischer Strukturen mit hoher Reinheit und struktureller Ordnung durch Abscheidung von Atomen auf einem Substrat. Sie wird für eine Vielzahl von Anwendungen in der Industrie im großen Maßstab und mit hohem Durchsatz eingesetzt. Das MOCVD-Wachstum ist komplex, und die Oberflächen- und Grenzflächenvorbereitung beeinflusst die Qualität der anschließend gewachsenen Schicht und die elektronischen Zustände in der Bandlücke an den Heterogrenzflächen.

Drücke im Bereich des Umgebungsdrucks schränken die Anwendung oberflächenempfindlicher Methoden ein. Allerdings kann eine optische Methode, die Reflexionsanisotropie-Spektroskopie (engl. reflectionanisotropyspectroscopy – RAS), die sehr oberflächenempfindlich ist, verwendet werden, beispielsweise zur Analyse der Zusammensetzung und der Oberflächenrekonstruktion von Oberflächen.

Proben können über ein spezielles Transfershuttle im Ultrahochvakuum in eine Atomlagenabscheidungskammer oder in Ultrahochvakuum-basierte, oberflächenempfindliche Messkammern transportiert werden. Für die Charakterisierung stehen uns verschiedene Methoden zur Verfügung.

Empfohlene ausgewählte Veröffentlichung: der Einsatz optischer In-situ-Spektroskopie, die eine präzise (im atomaren Maßstab) und ausgefeilte In-situ-Kontrolle der Oberflächenvorbereitung ermöglicht.

Atomlagenabscheidung (engl. atomiclayerdeposition - ALD) ist ein modifiziertes Verfahren zur chemischen Gasphasenabscheidung. Bei diesem Verfahren ermöglichen selbstlimitierende Oberflächenreaktionen die Abscheidung extrem dünner und homogener Schichten mit geringer Defektdichte. Metalloxidschichten wie z.B. TiO2 haben sich im Kontakt mit dem Elektrolyten während des Betriebs als viel stabiler erwiesen als III-V-Halbleiter. Trotz Bemühungen zur Optimierung der Dünnschichtabscheidung besteht immer noch Unklarheit hinsichtlich der Reaktionsmechanismen der Präkursoren mit dem Substrat (Grenzflächenbildung) und der Auswirkungen der Prozessparameter auf die Eigenschaften der gewachsenen Schicht, wie Struktur, Reinheit und Gleichmäßigkeit, und, noch wichtiger, ihrer Auswirkungen auf die chemische Stabilität.

Insbesondere Defekte, die an der III-V-Halbleiter/Metalloxid-Heterogrenzfläche entstehen, beeinträchtigen die Stabilität des Films, sobald dieser dem Elektrolyten unter Beleuchtung ausgesetzt wird. Die Wahl der Präkursoren für das Metall und das Oxid, die Wachstumstemperatur und die Substratvorbereitung beeinflussen die chemische und elektronische Struktur an der Heterogrenzfläche sowie die Struktur, Oberflächenmorphologie und Defekte des gewachsenen Films erheblich.

Es wird ein ALD-Prozess für Ti-basierte und (Al)Ga-basierte Oxid-Passivierungsschutzschichten mit geringer Defektdichte und hoher Stabilität gegen Photokorrosion entwickelt. Optische In-situ-Spektroskopie (RAS) und In-line-Röntgen-Photoelektronenspektroskopie (XPS) werden eingesetzt, um die chemische Zusammensetzung an der Heterogrenzfläche des Films im Anfangsstadium des Wachstums zu verstehen.

Grenzflächen sind entscheidende Bestandteile von Bauelementen, die deren resultierende elektronische Eigenschaften bestimmen. Die meisten Grenzflächen von III–V-Halbleiterbauelementen sind vergraben, sodass ihre Charakterisierung nicht einfach ist. Die Grenzfläche zwischen Feststoff und Elektrolyt ist entscheidend für die Leistungsfähigkeit bei der Anwendung. Sowohl die Feststoff-Feststoff- als auch die Feststoff-Flüssigkeits- Grenzflächen müssen hinsichtlich chemischer Zusammensetzung, Kristallstruktur, Defekten und elektronischer Struktur verstanden sein.

Die Erforschung dieser Zellen im Kontakt mit einem Elektrolyten unter realistischen Arbeitsbedingungen ist aufgrund des vorherrschenden Umgebungsdrucks eine Herausforderung, aber notwendig, um gründlich zu untersuchen, wie die elektronische Oberfläche mit der Grenzflächenchemie zusammenhängt und wie sie sich im Laufe der Zeit verändert.

Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie (engl. X-rayphotoelectronspectroscopy - XPS) ist eine ausgezeichnete Methode zur Untersuchung chemisch komplexer Heterogrenzflächen. Eine verbesserte Informationstiefe kann durch die Verwendung erhöhter Photonenenergie zur Auflösung des Rumpfniveau-Regimes erreicht werden, und weiche Röntgenstrahlen können zur Untersuchung des Valenzbandbereichs verwendet werden. Die Photoelektronenspektroskopie bei Umgebungsdruck wird zur Untersuchung von Proben verwendet, die mit einem Elektrolyten in Kontakt stehen. Die Ergebnisse werden mit photoelektrochemischen Messungen korreliert. Gut definierte III-V- Heterogrenzflächen werden mit und ohne Katalysatoren und Passivierungsschutzschichten hergestellt.

Empfohlene ausgewählte Veröffentlichung: die Verwendung der harten Röntgen-Photoelektronenspektroskopie zur Aufklärung der atomaren und elektronischen Struktur vergrabener Heterogrenzflächen.