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Organische Solarzellen sind sehr viel versprechende erneuerbare Energiequellen. Während der ca. letzten 2 Jahrzehnte konnte eine bedeutende Verbesserung im Verständnis der Grundlagen von Solarzellen gewonnen werden. Dies hat zu einer Verbesserung der Effizienz auf mehr als 9% Ausbeute geführt. Die Leistungsfähigkeit von bulk-heterojunction organischen Solarzellen basiert im Wesentlichen auf folgenden Effekten: Ladungstrennung, Ladungstransport und Ladungsextraktion. Diese Effekte können durch Modifikation der fotoaktiven Materialien und/oder der Grenzflächen kontrolliert werden. Die Grenzflächenprobleme von organischen Solarzellen sind seit vielen Jahren unbeachtet geblieben, stattdessen wurde der Fokus auf die Entwicklung und Optimierung von neuen Aktivschichtmaterialien gesetzt. In dieser Doktorarbeit sind alle Grenzflächen von organischen Solarzellen im Detailuntersucht worden, wie: - 1 die Donator-Akzeptor Grenzfläche, - 2 der Lochtransport/Aktivschicht-Grenzfläche und - 3 die Aktivschicht-/Metallelektroden-Grenzfläche. Weiter wurden explizite Methoden zur Verbesserung der Grenzflächen vorgeschlagen. 1. - Im Besonderen wurde die Donator-Akzeptor Grenzflächenmodifikation bei thermischer Behandlung im Umfang der vertikalen Phasensegregation untersucht. In dieser Arbeit wurden unterschiedliche Messtechniken an Filmschichten und hergestellten Proben vom Gemisch des "State-of-the-Art" Polymers poly[N-9"-hepta-decanyl-2,7-carbazole-alt-5,5-(4'7'-di-2-thienyl-2',1',3'-benothiadiazole)] (PCDTBT) mit [6,6]-phenyl-C 71-butyric acid methyl ester (PC 70 BM) angewendet, um die Modifikationen der Morphologie zu untersuchen. Die Performance von PCDTBT:PC 70 BM basierend Solarzellen wird durch thermische Behandlung mit hohen Temperaturen dramatisch verringert. Untersuchungen im Detail zeigen, dass Änderungen der Polymer:Fulleren Wechselwirkungen bei bereits 140˚C auftreten, welche in einer Polymerbenetzung nahe der Metallelektrode resultiert. Dies führt zu einem Anstieg von Rekombinationen und zur Verringerung der Ladungsträgerextraktion. Dadurch kommt es zu einer Reduktion des Füllfaktors und zu einer reduzierten Effizienz der Leistungsumwandlung. Die Untersuchung der PCDTBT basierenden invertierten Solarzellenzeigen einen genau umgekehrten Trend bei thermischer Behandlung. Die gesamte Solarzellenperformance steigt mit der Temperaturerhöhung linear an. In diesem Fall ist die Polymerbenetzung vorteilhaft. Zusätzlich wurde die thermische Stabilität von Solarzellen basierend auf amorphem PCDTBT oder dem neuartigen semikristallinen Polymer poly[2,6[4,8-bis(2-ethyl-hexyl)benzo[1,2-b;4,5-b']dithiophene-co-2,5-thiophene-co-4,7[5,6-bis-octyloxy-benzo[1,2,5]thiadiazole]-co-2,5-thiophene] (PBDTTBTZT) untersucht. Die polymere haben eine ähnliche chemische Struktur und Bandlücke. Es konnte eine Effizienz von mehr als 7% bei PBDTTBTZT basierenden Solarzellen erreicht werden. Bei thermischer Behandlung sind nur geringste Verluste der photovoltaischen Parameter ohne eine vertikale Phasensegregation herausgefunden worden. Die außergewöhnliche thermische Stabilität des PBDTTBTZT von bis zu 170˚C könnte durch die semikristalline Natur zu erklären sein. PBDTTBTZT ist ein vielversprechendes Material für zukünftige Anwendungen von organischen Solarzellen. 2. - Weiterhin wurde die Lochtransportschicht/Aktivschicht-Grenzfläche untersucht, welche anhand durch Zugabe zusätzlicher polarer Lösemittel zur Aktivschicht modifiziert wurde. Generell kann die Morphologie der bulk-heterojunction durch Verwendung von Additiven mit höherem Siedepunkt als das Lösemittel der Aktivschicht beeinflusst werden. Im Gegensatz zu dieser Eigenschaft wurden in dieser Arbeit polare Lösemittel-Additive mit unterschiedlichen Dipol-Momenten und unabhängigen Siedepunkten verwendet. Die Performance der PCDTBT:PC 70 BM Solarzellen kann durch Zugabe einer bestimmten Menge dieser Additive verbessert werden. Dieser vorteilhafte Effekt kann größtenteils durch die Modifikation der PEDOT:PPS/Aktivschicht-Grenzfläche der Solarzelle erzielt werden. Die Lösemitteladditive dringen durch die gesamte Aktivschicht und entfernen teilweise den PSS-Anteil der PEDOT:PSS Oberflächenschicht, dass zu einer Reduktion der Energiebarriere und zu einer verbesserten Loch-Extraktion führt. 3. - Zuletzt wurde die Modifikation der Aktivschicht/Metallkathoden-Grenzfläche der Solarzelle mit einer zusätzlichen Zwischenschicht untersucht. Das konjugierte Polyelektrolyt:poly(diallyldimethylammonium chloride) (PDDA) und das nichtkonjugierte poly(allylaminehydrochloride) (PAH), wurden als Zwischenschichtmaterialien in dieser Arbeit untersucht. Solche Zwischenschichten, basierend auf konjugierten Polyelektrolyten (KPE), verbessern den elektrischen Kontakt und verringern den potentiell möglichen Widerstand, was zu einer verbesserten Performance der Solarzelle führt. Im Gegensatz zu den bekannten und weit verbreiteten KPE wurden die nicht konjugierten Polyelektrolyte (nKPE) bis zum jetzigen Zeitpunkt für organische Solarzellen nicht verwendet, laut der für diese Arbeit angefertigten ausführlichen Literaturrecherche. Verschiedene Messtechniken sind bei entsprechend angefertigten Solarzellen angewendet worden, um die unterschiedlichen Effekte von KPE und nKPE voneinander zu unterscheiden. Eine Verbesserung der Performance der Solarzellen ist das Ergebnis einer optimierten Anpassung des Energieniveaus an den Grenzflächen und verminderte Oberflächenkombinationen konnten für beide Polyelektrolyttypen herausgefunden werden. Die KPE verursachen geringfügige Veränderungen der Oberflächenstöchiometrie, was aber nicht bei nKPE beobachtet worden ist. Die Verwendung von KPE oder nKPE resultierte in vergleichbar guten Performance Verbesserungen. Daraus lässt sich ableiten, dass die nKPE ein guter und preiswerter Ersatz für KPE sind. Diese Arbeit zeigt die Wechselwirkung zwischen allen Grenzflächen innerhalb der Solarzellen und empfiehlt Leitlinien für die Herstellung zukünftiger "next generation" organischer Solarzellen.

Organische Solarzellen (OPV) bestechen durch hohes wirtschaftliches Potenzial. Große Anstrengungen wurden bereits in Hinblick auf die Effizienz unternommen. Aktuelle Spitzenwirkungsgrade liegen bei 12%, vergleichbar mit anorganischen Dünnschichtsolarzellen. Allerdings bleibt die Stabilität eine Schwachstelle auf dem Weg zur Marktreife. Aufgrund ihrer organischen Natur, ist OPV sehr empfindlich gegenüber Licht, Wärme, Sauerstoff und Feuchtigkeit, wobei alle unter Standard-Arbeitsbedingungen gleichzeitig vorliegen. In meiner Arbeit untersuche ich die Stabilisierung gegen photooxidative Degradation, unter Verwendung zusätzlicher stabilisierender Verbindungen, welche direkt in die Aktivschicht eingebracht werden. Hierzu wurde eine Vielzahl an Verbindungen mit unterschiedlichen Stabilisierungsmechanismen im Modell-System Poly(3-Hexylthiophen-2,5-diyl):Phenyl-C61-Buttersäure Methylester (P3HT:[60]PCBM) getestet. Die hergestellten Solarzellen wurden unter Beleuchtung, bei mäßiger Temperatur und in Gegenwart von Luft gealtert und ihre Langzeitstabilität evaluiert. Eine enorme Zunahme der akkumulierten Leistungserzeugung um einen Faktor größer 3, unter Verwendung von Wasserstoffdonatoren und UV-Absorbern, konnte mittels spektroskopischer und mikroskopischer Untersuchungen auf eine verringerte Bildung freier Radikale zurückgeführt werden. Meine Arbeit unterstreicht das Potenzial von Additiven zur Stabilisierung von OPV. Es muss allerdings beachtet werden, dass das Additiv die Schichtmorphologie und photophysikalischen Prozesse innerhalb der photoaktiven Schicht nicht negativ beeinflussen. Anhand des Modellsystems P3HT:[60]PCBM, konnte gezeigt werden, dass die photoaktive Schichten bestehend aus einer ternären Mischung von Polymer, Fulleren und Stabilisator angewendet werden können, um die Lebensdauer von OPV wesentlich zu verlängern. Dieser Ansatz kann prinzipiell auf andere OPV Systeme übertragen werden, sofern das Additiv die geschilderten Anforderungen erfüllt. Durch Zugabe kleinster Mengen kostengünstiger Stabilisatoren kann, unabhängig von der intrinsischen photochemischen Stabilität der eingesetzten Materialien, eine signifikante Verbesserung der Lebensdauer und somit gesteigertem Wert des Gesamtsystems organische Solarzelle erreicht werden. Daher haben diese Erkenntnisse eine große Bedeutung für die Vermarktung von OPV.

In dem Produktionsprozess von hocheffizienten kristallinen Silizium-Solarzellen werden lokale Öffnungen in dünnen dielektrischen Schichten benötigt. An Stelle von teuren und aufwändigen Photolithographieschritten scheint die direkte Laserablation geeignet zu sein, diese dielektrischen Schichten kostengünstig und schnell zu öffnen. In der vorliegenden Arbeit wird die ltra-Kurzpulslaserablation von dielektrischen Schichten am Beispiel von dünnen Siliziumnitrideinzelschichten sowie von Aluminiumoxid/Siliziumnitrid-Mehrfachschichten auf Siliziumproben untersucht. Dafür werden zuerst die optischen und strukturellen Eigenschaften der verwendeten dielektrischen Schichten analysiert. Anschließend wird der Einfluss verschiedener Schichteigenschaften (Brechungsindex, Wasserstoffgehalt), Lasereinstellungen (Fluenz, Pulsdauer, Wellenlänge) und Siliziumeigenschaften (Dotierung, Topographie) auf das Ablationsverhalten sowie auf die laserinduzierten Siliziumkristallschäden beschrieben und diskutiert. Aus diesen Ergebnissen wird ein neuartiges Absorptionsmodell erarbeitet, das die Ursache für die mit dieser Arbeit zum ersten Mal beschriebene direkte Ablation von dünnen dielektrischen Schichten auf Silizium erklärt. Die Erkenntnisse aus den Ablationsuntersuchungen werden in zwei verschiedenen Zelldemonstratoren angewendet und diskutiert. Hierfür werden Solarzellen zum einen nach dem PERC-Konzept und zum anderen nach einem Metallisierungsverfahren, basierend auf der nasschemischen Abscheidung von Nickel, Kupfer und Zinn, hergestellt. Zusätzlich wird in dieser Arbeit ein Programm entwickelt, mit dem das Reflexionsverhalten des ablatierten Bereiches simuliert werden kann.