Forschungsthemen des Fachgebietes Theoretische Festkörperphysik

Das Fachgebiet Theoretische Festkörperphysik beschäftigt sich mir der Molekulardynamiksimulation und Multiskalenmodellierung kondensierter Materie. Besonderen Augenmerk richten wir auf die Beschreibung von Ionentransport in Energiematerialien.

Molekulardynamiksimulationen kondensierter Materie

Die Dreßler-Gruppe konzentriert sich auf die Untersuchung der Struktur und Dynamik kondensierter Materiesysteme unter Verwendung von ab initio klassischen und maschinell gelernten Kraftfeldsimulationen. Unsere Forschung zielt darauf ab, ein detailliertes mikroskopisches Verständnis komplexer Materialien und Grenzflächen zu erlangen. Insbesondere untersuchen wir den chemischen Ladungstransport in energiebezogenen Materialien, Wasser-Halbleiter-Grenzflächen, das Verhalten von binären Flüssigkeiten in Nanoporen und die Lösungsmittelabhängigkeit chemischer Reaktionsbarrieren.

Machine learned force field simulations

Machine learned force field simulations ermöglichen es uns, Aspekte des Ionentransports zu untersuchen, die mit herkömmlicher ab initio Molekulardynamik nur schwer zu erfassen sind. Unsere Arbeit umfasst Untersuchungen zum Protonentransport in Brennstoffzellenmembranen [1], zur Hydroxiddiffusion in wässrigen Lösungen [2], zur Lithiumionenmobilität in kristallinem LixSiy [3] und zur Schwefelvakanzmigration in MoS₂ [4]. Maschinell gelernte Kraftfeldsimulationen im Multi-Nanosekundenbereich liefern konvergierte Diffusionskoeffizienten, genaue Aktivierungsenergien und mechanistische Erklärungen für experimentelle Beobachtungen wie Defektbildung und memristives Verhalten.

[1] Grunert, Großmann, Hänseroth, Flötotto, Oumard, Wolf, …, Dreßler
Modeling Complex Proton Transport Phenomena – Exploring the Limits of Fine-Tuning and Transferability of Foundational Machine-Learned Force Fields.
J. Phys. Chem. C (2025) 129(21), 9662–9669. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.5c02064

[2] Hänseroth, Dreßler
Optimizing machine learning interatomic potentials for hydroxide transport: Surprising efficiency of single-concentration training.
J. Chem. Phys. (2025) 163(8): 084118. https://doi.org/10.1063/5.0284063

[3] Qaisrani, Kirsch, Flötotto, Hänseroth, Oumard, Sebastiani, Dreßler
Bridging Atomistic and Mesoscale Lithium Transport via Machine-Learned Force Fields and Markov Models
https://doi.org/10.48550/arXiv.2511.20863

 

[4] Flötotto, Spetzler, von Stackelberg, Ziegler, Runge, Dreßler 
Large-scale cooperative sulfur vacancy dynamics in two-dimensional MoS₂ from machine-learning interatomic potentials 
https://doi.org/10.48550/arXiv.2508.13790

Wie man genaue maschinell gelernte Kraftfelder erstellt

Maschinell gelernte Kraftfelder ermöglichen Molekulardynamiksimulationen mit nahezu ab initio-Genauigkeit und erreichen dabei Zeitskalen, die mit denen klassischer Molekulardynamiksimulationen vergleichbar sind.
Grundlegende maschinell gelernte Kraftfeldmodelle werden in der Regel anhand von Strukturen aus großen Datenbanken trainiert und sind so konzipiert, dass sie Simulationen einer Vielzahl von Verbindungen ohne weitere Modifikationen ermöglichen. Ihre Genauigkeit kann jedoch oft durch die Feinabstimmung dieser Modelle unter Verwendung einer kleinen Menge verbindungsspezifischer Referenzdaten erheblich verbessert werden. In einer Benchmark-Studie haben wir dieses Konzept in unserer Arbeit mit dem Titel „Fine Tuning Unifies Foundational Machine Learned Interatomic Potential Architectures at ab initio Accuracy” [1] demonstriert. Diese Studie zeigt, dass jede moderne Graph-Neuralnetzwerk-Architektur fein abgestimmt werden kann, um hochpräzise Modelle zu erzielen.
Während unserer eigenen Feinabstimmungsbemühungen haben wir die Fragmentierung der aktuellen Software-Ökosysteme für maschinell gelernte Kraftfelder aus erster Hand erlebt. Dies motivierte uns zur Entwicklung unseres Python-basierten aMACEing-Toolkits [2], das Werkzeuge für die halbautomatische Feinabstimmung grundlegender maschinell gelernter Kraftfelder bereitstellt. Das Toolkit unterstützt die Generierung von Trainingsdaten, den Feinabstimmungsprozess selbst und die Ausführung maschinell gelernter kraftfeldbasierter Molekulardynamiksimulationen über mehrere Softwarepakete hinweg.
 

TAB-Projekt "KapMemLyse"

Die Dreßler-Gruppe ist Mitglied der TAB-Forschungsgruppe KapMemLyse, deren Ziel die Erforschung und Entwicklung der kapillar-gestützten alkalischen Anionenaustauschmembranelektrolyse zur Herstellung von grünem Wasserstoff ist. Im Rahmen dieses Projekts werden die physikalischen Grundlagen im Bereich des Ionen- und Massentransports erarbeitet sowie ein skalierbares Konzept für Komponenten und Zellen entwickelt. Diese neue Technologie soll die Vorteile der Kapillar-Elektrolyse nach Wallace et al. mit der innovativen Anionen-Austausch-Membran-Wasserelektrolyse-Technologie vereinen. In einer in Nature veröffentlichten Arbeit aus dem Jahr 2022 konnte bereits gezeigt werden, dass auf diesem Weg Effizienzen von 98 % bei einer Stromdichte von 0,5 A/cm² erreicht werden können.

Die Dreßler-Gruppe konzentriert sich in diesem Projekt insbesondere darauf, die Hydroxidleitfähigkeit und die Gasdurchlässigkeit der Membranmaterialien mithilfe von Molekulardynamik-Simulationen vorherzusagen. Dabei wird auf klassische, ab initio und machine-learned Force-Field-Molekulardynamik zurückgegriffen.

Multiskalenansatz zur Beschreibung des Protonentransportes

Bild MultiskalenansatzChristian Dreßler

Brennstoffzellmembran- und Elektrodenmaterialien können nur korrekt als inhomogene, nicht-ideale Materialien beschrieben werden, deren Eigenschaften maßgeblich von ihrer Nano- und Mikrostruktur bestimmt werden. Der hohe Rechenaufwand der ab initio Molekulardynamik verhindert eine direkte Simulation solcher Systeme. Um dieses Problem zu lösen, hat das Fachgebiet Theoretische Festkörperphysik ein Multiskalenverfahren mitentwickelt, welches die effiziente Berechnung von Protonendiffusivitäten ermöglicht, um zum Beispiel computergestützt entscheiden zu können, ob ein neues Material als vielversprechender Kandidat für die Verwendung als Brennstoffzellmembran in Frage kommt. Der Multiskalenansatz kombiniert dabei Molekulardynamiksimulationen mit einer probabilistischen Propagation der Protonen auf einem sich dynamisch entwickelnden Gitter von Sauerstoffatomen. Dadurch wird die Beschreibung von Protonentransport auf deutlich größeren Zeit- und Längenskalen von Millisekunden und Mikrometern (Millionen von Atomen) ermöglicht. Mittels diesen Ansatzes konnte bereits in der Vergangenheit als  experimentell-theoretisches Kooperationsprojekt die Leitfähigkeit nanoporöser solid acid Brennstoffzellmembranen in Abhängigkeit der Porösität des CsH2PO4-Netzwerkes analysiert werden.

Effiziente Darstellungen der linearen "density-density response function''

Die statische lineare "density-density response function'' und insbesondere deren frequenzabhängiges Pendant besitzen in vielen Bereichen Anwendungen, insbesondere bei der Berechnung elektronischer Anregungs- und molekularer Wechselwirkungsenergien. Das Fachgebiet Theoretische Festkörperphysik sucht effiziente Darstellungen der statischen linearen "density-density response function'', um die Berechnung elektrostatischer Polarisationswechselwirkungen zwischen Molekülen zu vereinfachen. Nachdem diese Antwortfunktion einmal bestimmt wurde, ermöglicht sie die Berechnungen von Änderungen der Elektronenstruktur mit einem Bruchteil des Rechenaufwandes einer quantenchemischen Rechnung.Wir konnten bereits zeigen, dass mit Hilfe der Moment Expansion - einer speziellen Darstellung der "density-density response function'' – lediglich ungefähr 50 moment expanded states notwendig sind, um konvergierte Elektronendichteänderungen für die Wechselwirkungen mit molekularen Umgebungen, zu erhalten.

Densityresponce_1Christian Dreßler