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Xu, Shipu;
Template-assisted fabrications of nanostructure arrays for gas-sensing applications. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2018. - 1 Online-Ressource (XII, 91 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2018

Hochempfindliche Gasdetektion stellt hohe Anforderungen an die zu verwendende Messplattform, für welche Nanostrukturarray-basierte Messfühler vielversprechende Kandidaten sind. Die Template gestützte Methode stellt eine effektive Grundlage zur Herstellung verschiedener Nanostrukturarrays dar. In dieser Arbeit werden mit Hilfe von ultradünnen Aluminiumoxid-Membranen oder kolloidalen Monolayern als Templat zwei verschiedene Arten von Nanostrukturarray-Gassensoren (Nanorod-Arrays und dünne Schichten mit angeordneten dreieckigen Wölbungen) hergestellt, welche aufgrund ihrer Morphologie eine erhöhte Leistungsfähigkeit aufweisen. Bei der Gasdetektion mit SnO2-Nanorod-Arrays wurde die optimierte Gasmessung durch Anpassung der Nanorod-Länge auf 20 bis 340 nm erreicht. Charakterisiert wird sie durch eine niedrige Detektionsschwelle von 3 ppm Ethanol-Gas bei Raumtemperatur und einer Nanorod-Länge von 40 nm. Bei den SnO2-Dünnschicht-Gassensoren erhöhen die dreieckigen konvexen Wölbungen die aktive Adsorptionsfläche für die Gasmessempfindlichkeit. Die Anordnung dieser adsorptionsaktiven Punkte mit unterschiedlicher Periodizität (289, 433, 577 und 1154 nm) zeigt eine Sensitivitätsabhängigkeit auf, wobei eine niedrige Detektionsschwelle von 6 ppm Ethanol-Gas erreicht wird. Die obigen Korrelationen zwischen Morphologie und Leistungsfähigkeit bestätigen, dass die Template gestützte Herstellung von Nanostrukturarrays zur Produktion von hochleistungsfähigen Gassensoren effizient genutzt werden kann.



https://www.db-thueringen.de/receive/dbt_mods_00037471
Berthold, Theresa;
Gaswechselwirkungsreaktionen mit Indiumoxidschichten und deren Einfluss auf die elektronischen Oberflächeneigenschaften. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2018. - 1 Online-Ressource (IV, 135 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2018

Die durch die Anwendung von Indiumoxid (In2O3) als Gassensor motivierte Arbeit fokussiert sich auf die Untersuchung von Gaswechselwirkungen mit der In2O3 Oberfläche. Das Hauptaugenmerk liegt auf der Erstellung eines Modells der Gaswechselwirkung solcher Sensoren. Daher wurde ein System reduzierter Komplexität von einkristallinen und texturierten Proben untersucht, im Gegensatz zu den sonst in der Sensorik üblichen polykristallinen Schichten. Die Charakterisierung der Gaswechselwirkung erfolgte durch in Echtzeit-Widerstandsmessungen sowie in situ Photoelektronenspektroskopie (XPS und UPS) nach der Gasadsorption bzw. -desorption. Die Kombination beider Messmethoden ermöglicht die Korrelation des Sensorkennwerts (Widerstandsänderung) mit der Änderung der elektronischen Oberflächeneigenschaften, wie Austrittsarbeit, Oberflächenbandverbiegung oder Oberflächenladungsträgerkonzentration. Über die Substratwahl (Y-stabilisiertes Zirkonoxid oder Aluminiumoxid) wurde die Kristallinität und Orientierung der Indiumoxidschichten, gewachsen mittels plasmaunterstützter Molekularstrahlepitaxie (PAMBE), eingestellt. Im Initialzustand weisen alle untersuchten Proben eine Oberflächenelektronenakkumulation auf. Diese kann durch das Dotieren des In2O3 mit Elektronenakzeptoren (Mg oder Ni) leicht gesenkt werden. Die Gaswechselwirkungsexperimente erfolgten an mittels PAMBE hergestellten nominell undotierten In2O3 Schichten. Untersucht wurde zunächst die Reaktion der Indiumoxidoberfläche mit reaktivem Sauerstoff in Form eines Sauerstoffplasmas. Das Sauerstoffplasma führt zu einer Bedeckung der Oberfläche mit Sauerstoffadsorbaten von 0,7 bis 1,0 Monolagen, bei gleichzeitiger Verarmung der Oberflächenelektronenakkumulation. Die Wechselwirkungen der oxidierend wirkenden, untersuchten Gase (Sauerstoff, Ozon, Stickstoffmonoxid) mit der Indiumoxidoberfläche zeigen tendenziell gleiche Effekte auf die chemischen und elektronischen Oberflächeneigenschaften, jedoch deutlich schwächer ausgeprägt. So wird eine deutlich geringere Bedeckung der Oberfläche mit sauerstoffhaltigen Adsorbaten erreicht und die Oberflächenelektronen werden nicht vollständig verarmt. Bei diesen Experimenten konnte eine qualitative Korrelation der Oberflächenelektronenkonzentration und der Schichtleitfähigkeit des In2O3 beobachtet werden.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2018000296
Nasori, Nasori;
Design of metal oxide-based electrodes for efficient photoelectrochemical water splitting. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2018. - 1 Online-Ressource (xx, 147 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2018

In Anbetracht der Nachteile konventioneller Photokathoden und Photoanodenmaterialien, fokussieren wir uns auf die Erschließung neuer Kandidaten für hocheffiziente photoelektrochemische Systeme (PEC). Diese Dissertation befasst sich mit der Erforschung von Oxidhalbleitern hergestellt durch Elektrodeposition und Spin-coating, unterteilt sich in folgende Teilbereiche: 1. Die Herstellung von CuBi2O4 (CBO) Filmen auf FTO und FTO/Au Substraten durch elektrochemische Abscheidung. Die Beobachtung deutet darauf hin, dass die Existenz eines dünnen Goldfilms zur Verbesserung der Kristallqualität des gewachsenen CBO-Films, einer besseren Trennung photogenerierte Ladungsträgerpaare im entsprechendem Material und zur Reduktion des Widerstands im System beiträgt. Im Vergleich zu FTO/CBO zeigt die FTO/Au/CBO Photocathode eine außergewöhnliche Verbesserung des Photostroms von -0,23 mA cm^-2 zu -0,50 mA cm^-2 bei 0,1 V vs. RHE. Das PEC System wurde weiter optimiert durch Abscheidung von Pt-Partikeln auf den CBO-Film, dadurch wurde der Photostromdichte weiter verstärkt zu -1,24 mA cm^-2. Diese Daten zeigen einen attraktives p-Typ Material in der Photoelektrochemie ohne betroffen zu sein von Korrosion in wässrigen Elektrolyten. - 2. P-Typ Cu2O wurde lange Zeit als vorteilhaftes Material in der Photoelektrochemie gehalten, durch seine geeignete Bandlückenstruktur und kostengünstige Herstellung. Jedoch zeigt dieses vielversprechende Material eine hohe Anfälligkeit für Korrosion in wässrigen Elektrolyten. Um dieses Problem zu adressieren und zu einer guten photoelektrochemischen Leistungsfähigkeit zu gelangen müssen schützende Oxidschichten und teure Katalysatoren eingesetzt werden. Die Komplexität solcher zusätzlicher Prozesse jedoch limitieren die weiteren Anwendungen. Anstelle die Oberfläche schützende Oxidschichten und teure Katalysatoren zu verwenden, kommt in dieser Arbeit eine Oberflächenbehandlung der Cu2O Photokathoden mit Trisodium Citrate (TSC) zum Einsatz, welche die photoelektrochemische Leistungsfähigkeit enorm steigern könnte. Im Vergleich der Elektrode ohne TSC Behandlung und mit, zeigt die Photokathode aus FTO/Au/Cu2O/TSC/TiO2/Pt eine deutliche Erhöhung der Photostromdichte um etwa den Faktor 2. - 3. Ferroelektrische BiFeO3 Photoelektroden durchbrechen die Limitierungen gewöhnlicher Halbleitermaterialien. Als ein Ergebnis ihrer typischen ferroelektrischen Eigenschaften wurden Photoelektroden eingestellt auf den Transfer lichtangeregter Ladungsträger, erzeugt im BiFeO3 oder den Oberflächen, durch Manipulation der Polungszustände der ferroelektrischen Bereiche. Bei 0 V gegen Ag/AgCl konnte der Photostrom geschaltet werden von 0 mA cm^-2 zu 10 mA cm^-2 und die offene Klemmspannung ändert sich von 33 mV zu 440 mV wenn die Biaspolung der Vorbehandlung von -8 V zu +8 V geändert wird. Zusätzlich konnte der Photostrom von Ladungsträgerinjektion der angeregten Oberflächenattribute getilgt werden durch Änderung der Biasspannung von +8 V auf -8 V. - 4. Strukturkonstruktion von Photoanoden aus n-Typ CuWO4 Nanograin-Arrays mittels elektrochemischer Abscheidung und vorgeprägten AAO Templaten, resultierend in unterschiedlichen Zwischenabständen, wurde erfolgreich ausgeführt. Die Effektivität und Effizienz des Ergebnisses auf die Kontrollparameterbestimmung sind erkennbar durch photoelektrochemische (PEC) mit einer Stromdichte von 1,02 mA cm^-2 (vs. Ag/AgCl) unter simulierter 1,5G Solarstrahlung, sowie einer Elektronen umgewandelten Strahlung 1,78% bei einem Bias von 0,7 V (vs Ag/AgCl). Die Länge der Zwischenabstände zeigen eine Optimierung der Elektrolytpenetration zum Interface (a) liefert Auswirkungen zur Erhöhung der Donatordichte 2,86 x 10^20 cm^-3 in der Flachbandspannung, (b) externe Quanteneffizienz für Wellenlänge 410 nm. Und (c) die Zwischenabstände der Nanograin-Arrays wirk als eine sichere Struktur zur Erhöhung der Leistungsfähigkeit zur photoelektrochemischen Wasserspaltung. - Photoelektroden sind vielversprechender Kandidat für effiziente PEC Verbesserungen um die konventionellen erneuerbaren Energien in der Zukunft zu übertreffen. Strukturierte Halbleiteroberflächen sollen elektrokatalytische Verluste in Form des Überpotentials durch den geringeren Stromfluss per Oberflächeneinheit der Elektrode minimieren. Im Wesentlichen, durch niedrigere Aktivitäten könnte dieser Effekt es erlauben auf der Erde reichhaltig vorkommende Katalysatoren zu verwenden und eine ausgezeichnete Verteilung über die strukturierte Elektrode gewährleisten um die Nutzung der hochaktiven Edelmetallkatalysatoren zu ersetzen.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2018000076
Wang, Wenxin;
Fabricating plasmonic metastructures by non-lithographic technique. - Ilmenau, 2018. - XXVI, 134 Seiten
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2018

Plasmonisches Material ist eine Art von nanooptischem Material, das Licht (Photonen) im Nanomaßstab beeinflussen kann, und ist dafür geeignet, die Beziehung zwischen Licht und Materie näher zu untersuchen. Oberflächenplasmonen (SPP) und Partikelplasmonenresonanz (LSPR) sind zwei wesentliche existierende Typen von Plasmonen an Materialien, wobei die darauf basierenden Nanostrukturen breite Anwendung im Messen, in der Energiegewinnung zwecks autarker Versorgung (Energy Harvesting), für die Datenspeicherung etc. finden. Der Gestaltung wünschenswerter plasmonischer Nanostrukturen mit veränderlichen und einstellbaren optischen Eigenschaften wie auch den Strukturparametern kommen die fortgeschrittenen Nanofabrikationsmethoden zugute. Normalerweise können plasmonische Nanopartikel mittels nasschemischer Verfahren in verschiedenen Formen gewonnen werden, allerdings liegen sie meist in aggregierter Form vor. Für die reale technische Anwendung ist jedoch eine einheitliche Basis erforderlich, um hohe Qualität und Reproduzierbarkeit sicherzustellen. Einerseits lassen sich mit den üblichen litographischen Verfahren beliebige Strukturen in jedweder Anordnung, insbesondere für Metastrukturen, darstellen. Andererseits sind diese nicht geeignet für den Aufbau von Nanostruktur im großen Maßstab aufgrund des teuren und zeitaufwändigen Herstellungsprozesses. In dieser Arbeit fasst der Autor zunächst die Aspekte von Plasmonen systematisch zusammen, beginnend mit grundlegenden Erfolgsaussichten, über die Herstellung bis hin zu den bestehenden Hürden. Weiterhin schlägt der Autor eine neue Herangehensweise für die Erzeugung einer periodischen Anordnung von kreuzförmiger Gold-Nanostruktur über eine große Fläche vor. Dies ist die erste Darstellung von periodisch kreuzförmigen Nanostrukturen mit nichtlithographischen Methoden. Die einzelne Nano-Kreuzstruktur kann an Wellenlängen zwischen 200 und 400 nm angepasst werden, die Strukturfläche kann bis in den Zentimetermaßstab reichen. Die verwendeten Materialien erstrecken sich von Metallen über Halbleiter bis zu Polymeren. Das periodische Muster lässt sich nicht nur auf einer planen, sondern auch einer kurvigen oder sogar sphärischen Oberfläche erzeugen. Im Wesentlichen entsteht die Struktur durch eine nichtlithographische Schablone, die auf einer preisgünstigen Standard-Aluminiumfolie aufbaut. Anhand der experimentellen und simulierten optischen Untersuchung beweist der Autor, dass diese neue Art von Feldern in hohem Maße die Lichtausbeute durch Erhöhung der Lebensdauer der Photonen in periodischer Anordnung verbessert. Drittens befasst sich der Autor mit einer Fabrikationsmethode für die periodische Anordnung von Metastrukturen in L- und U-Form sowie O-Form. Letzterer besteht aus einer ultradünnen Aluminiummaske (UTAM) in quadratischem Fachwerk mit schiefer Abscheidung mittels physikalischer Gasphasenabscheidung (PVD). Diese erfolgt durch Einstellung des Abscheidungswinkels der transversalen und vertikalen Achse des Probenträgers sowie der Abscheidungsrate der metallischen Quelle. Die L- und U-Form sowie der O-Form können durch ein-, zwei- und dreifache Rotation der Mittelachse des Probenträgers erzeugt werden. Die optischen Eigenschaften der erhaltenen periodischen Metastruktur in L- und U-Form sowie als O-Form werden durch lineare Extinktion und nichtlineare Frequenzverdopplung (SHG) erfasst. Der Autor erforscht die grundlegenden Erfolgsaussichten von plasmonischen Materialien, behandelt die Hürden in der Fabrikation und Verwertung von plasmonischen Strukturen und entwirft eine Serie von Strategien, um diese zu überwinden. Diese Thesis ist eine Zusammenfassung seiner wissenschaftlichen Arbeit über die letzten Jahre.



Lozovoi, Artur;
Theoretical and experimental study of polymer melt dynamics : role of intermolecular dipolar interactions. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2018. - 1 Online-Ressource (111 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2018

In dieser Arbeit wird die Dynamik verschränkter Polymerschmelzen mittels eines neuartigen vielseitigen NMR-Formalismus umfassend untersucht. Der theoretische Hintergrund für seine Anwendung wird vorgestellt und ausführlich diskutiert. Es wird gezeigt, dass das Regime der langsamen anomalen segmentalen Diffusion, die den verschränkten Polymerschmelzen in einem breiten Zeitraum innewohnt, durch Analyse der Beiträge der intermolekularen dipolaren Wechselwirkungen zu speziellen Varianten von Aufbaufunktionen untersucht werden kann. Einer von ihnen kombiniert die Signale von drei Doppelpuls-Spin-Echo-NMR-Impulsfolgen und wird als Solid-echo Build-up Funktion bezeichnet. Der andere korreliert die Hahn-Echosignale, die zu verschiedenen Zeitpunkten erhalten werden, und wird als Dipolar-correlation Build-up Funktion eingeführt. Beide spiegeln im Wesentlichen die Eigenschaften dipolarer Wechselwirkungen zwischen Spins in einem System wider. Diese Wechselwirkung ist wiederum empfindlich gegenüber der lokalen segmentalen Translation und Reorientierung, was eine Möglichkeit bietet, diese Bewegungen zu untersuchen. Die beiden vorgestellten Methoden werden sowohl auf den konventionellen Niederfeld-NMR-Spektrometern als auch auf der im Rahmen dieser Arbeit aufgebauten Hochtemperatureinheit eingesetzt. Unter Verwendung dieser Ausrüstung wird der vorgeschlagene Ansatz auf die Untersuchung von Polybutadien, Poly(ethylen-alt-propylen) und Polyethylenoxidschmelzen angewendet. Die gefundene Zeitabhängigkeit der Segmentverschiebungen stimmt mit den Resultaten konventioneller Techniken bei kurzen Zeiten gut überein. Darüberhinaus sind die neuen Methoden geeignet, den untersuchten Dynamikbereich sowohl in der Zeit- als auch in der Verschiebungsdomäne signifikant zu erweitern und damit Informationen zu liefern, die für andere experimentelle Methoden kaum zugänglich sind. Daher wird der vorgestellte Ansatz als ein neues leistungsfähiges Werkzeug auf dem Gebiet der Polymerphysik angesehen. Die breite Palette von Informationen, die durch den Dipolar-correlation und den Solid-echo Formalismus geliefert werden, erlaubt einen umfassenden experimentellen Test der Gültigkeit des Tube-Reptation-Modells, das die am häufigsten verwendete und wohletablierte theoretische Beschreibung der verschränkten Polymerschmelzen ist. Die Zeitabhängigkeit der Segmentverschiebung, die in Poly(ethylen-alt-propylen) erhalten wurde, stimmt gut mit den entsprechenden Vorhersagen des Modells überein. Es werden drei verschiedene Potenzgesetze beobachtet, die im Rahmen des Tube-Reptationsmodells dem Rouse-, den inkohärenten und den kohärenten Reptationsregimen zugeschrieben werden. Wichtig ist, dass der Übergang von der inkohärenten zur kohärenten Reptation bei dieser Polymerspezies mit einem so hohen Molekulargewicht zum ersten Mal experimentell beschrieben wird. Auf der anderen Seite zeigen Segmentverschiebungen, die in den Polyethylenoxidschmelzen mit unterschiedlichen Molekulargewichten erhalten werden, keine Merkmale der extrem langsamen t^0.25 Dynamik, die für die inkohärente Reptation vorhergesagt wurde. Dieses Ergebnis ist konsistent und wird durch andere NMR-Techniken bei kürzeren und längeren Zeiten bestätigt. Dieser Befund stellt die universelle Anwendbarkeit des Konzepts der Röhre für alle weiteren Polymerspezies in Frage. Darüber hinaus zeigt die Abschätzung der relativen Beiträge der intra- und intermolekularen dipolaren Wechselwirkungen zur transversalen Relaxation ein ähnliches Verhalten für alle untersuchten Polymerschmelzen. Interessanterweise steht dieses Verhalten im Widerspruch zur Vorhersage des Tube-Repation-Modells und zeigt keine Merkmale, die für die hoch anisotrope Bewegung innerhalb der fiktiven Röhre erwartet werden. Die Übereinstimmung dieses Ergebnisses in allen Proben lässt eine noch allgemeinere Frage nach der Gültigkeit des gesamten Konzeptes des Tube-Reptationsmodells aufkommen.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2018000046
Paszuk, Agnieszka;
Controlling Si(111) and Si(100) surfaces for subsequent GaP heteroepitaxy in CVD ambient. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2017. - 1 Online-Ressource (XV, 142 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2017

Die Integration von III-V-Unterzellen auf einem kostengünstigen aktiven Si-Substrat hat das Potential, Mehrfach-Solarzellen mit einem hohen Konversionswirkungsgrad zu ermöglichen. Das Wachstum von III-V-Materialien mit niedriger Defektdichte auf Si ist schwierig aufgrund der unterschiedlichen Kristallstrukturen. Dank der geringen Gitterfehlanpassung kann eine GaP Nukleationsschicht, die auf dem Si Substrat aufgewachsen wird, den Übergang von Si zu anderen III-V Materialien erleichtern. Solche pseudomorphen GaP/Si-Quasisubstrate ermöglichen die anschließende Integration planarer oder Nanodraht (ND)-basierter III-V-Strukturen. Die planaren Strukturen werden für gewöhnlich in [100]-Orientierung gewachsen, wohingegen ND-Strukturen bevorzugt entlang der [111]-Richtung wachsen. Die vorliegende Arbeit untersucht die Präparation der Si Unterzelle und der pseudomorphen GaP/Si Quasisubstrate mittels metallorganischer chemischer Gasphasenabscheidung (MOCVD). Auf der Si(100) Oberfläche verursachen Einfachstufen beim heteroepitaktischen Wachstum von III-V-Schichten die Entstehung von Antiphasendomänen, wohingegen bei Si(111)-Substraten die Kontrolle der Polarität der GaP-Schichten entscheidend ist, um das senkrechte Wachstum von ND zu erreichen. MOCVD-Wachstumsprozesse sind sehr komplex aufgrund der Anwesenheit von metallorganischen Ausgangsstoffen, des Prozessgases (H2), welches einen starken Einfluss auf die Stufenformation des Si hat, und wegen des allgegenwertigen Wechselspiels zwischen energetischen und kinetischen Prozessen. Um die präzise Präparation der Si-Oberfläche kontrollieren zu können verwenden wir in situ Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS) und korrelieren Signale, welche an entscheidenden Prozessschritten auftreten, mit Ultrahochvakuum (UHV)-basierten Oberflächen-empfindlichen Methoden. Beide Si-Oberflächen wechselwirken stark mit dem H2-Prozessgas, was zu einer Terminierung der Oberflächen mit Monohydrid führt. Der Kollektor in Si(100) und Si(111) wird durch Tempern unter TBP oder TBAs Precursor gebildet, welches zu einer Diffusion von P oder As in Si führt. Nach der Kollektor-Bildung weiteres Tempern in H2 ist notwendig, um für die GaP Nukleation wieder eine glatte Oberfläche (epiready) zu generieren. Um GaP(111) mit B-Typ-Polarität zu erzielen, was für vertikales III-V ND-Wachstum notwendig ist, ist eine Modifizierung der H-terminierten Si-Oberfläche nötig. Durch eine gezielte Terminierung der Si-Oberfläche mit As oder H2 lässt sich die Polarität des GaP-Films kontrollieren. Im Falle von Si(100) 6˚ kann mittels in situ RAS die Dimer-Ausrichtung der Majoritätsdomäne auf der Oberfläche in Abhängigkeit der As-Quelle (Asx oder TBAs) und der Abkühlprozedur kontrolliert werden. Dies erlaubt die gezielte Einstellung der Untergitterausrichtung der nachfolgend gewachsenen, eindomänigen GaP/Si(100)-Schicht. Somit können sowohl für planare als auch für ND-basierte photovoltaische Mehrfachabsorber-Strukturen geeignete GaP/Si Quasisubstrate mit wohldefinierten Grenzflächen und einem p-n-Übergang im Si kontrolliert in der MOCVD präpariert werden.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2017000743
Rößler, Erik;
Ortsaufgelöste Niederfeld-NMR-Untersuchungen der Wasser- und Proteindynamik an Knorpelgewebe sowie dessen Bestandteilen zur Charakterisierung von degenerativen Erkrankungen. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2017. - 1 Online-Ressource (109 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2017

Hyaliner artikulärer Knorpel stellt aufgrund seiner möglichen Einteilung in drei verschiedene Zonen, welche anhand des Kollagenfaserverlaufs vorgenommen werden kann, ein Beispiel eines organisierten biologischen Gewebes dar. Diese tiefenabhängige Struktur wird von einem Gradienten zunehmender Glykosaminoglykan- (Protein-Disacharid-Makromoleküle) und abnehmender Wasserkonzentration zur Knochengrenzfläche hin begleitet. Bei niedrigen Magnetfeldstärken ist die longitudinale Relaxationszeitsvariation (T1) ein zuverlässiger Parameter zur Charakterisierung dieser Struktur. Überdies ist die T1-Zeit sensitiv zum enzymatischen Abbau, externer mechanische Belastung und Degeneration in Folge einer osteoarthritischen Erkrankung. Andererseits ermöglicht die feldabhängige Relaxometrie Zugang zu der quadrupolaren Wechselwirkung. Hierdurch wird der Gehalt und die Ordnung akromolekularer Bestandteile, im Knorpel sind dies die Glykosaminoglykane und Kollagenfasern, widergespiegelt. In diesem Projekt wurden sowohl Niedrigfeld- als auch feldabhängige Techniken kombiniert, um die Wasser- und Proteindynamik von artikulärem Knorpel als auch seinen Bestandteilen zu untersuchen. Erste Versuche fanden an Rinderknorpel und Glykosa-minoglykan / Kollagen - Wasser Modellsystemen statt. Im weiteren Verlauf wurden beide NMR-Techniken zum ersten Mal verwendet, um Korrelationen zwischen NMR-Parametern und dem Verhalten unter mechanischer Belastung bzw. dem Krankheitszustand einer Osteoarthritis bei humanem Knorpel zu identifizieren. Dabei konnte eine Abhängigkeit der Ausprägung der quadrupolaren Wechselwirkung und der Knorpeldicke mit dem Osteoarthritiszustand, welcher durch die Mankin-Grade abgebildet wurde, gefunden werden. Weiterhin ist eine signifikante Korrelation sowohl der Position als auch des maximalen T1-Wertes unter uniaxialer Belastung von 0,6 MPa, einem typischen Werte für eine Druckbelastung im menschlichen Knie, demonstriert wurden. Beide Ergebnisse sind unter Beachtung der räumlichen Auflösung des Tiefenscanners von 50 [my]m, welche eine Größenordnung besser als bei klinisch eingesetzten Geräten ist, von besonderer Wichtigkeit. Zusammenfassend ist festzuhalten, dass Niedrigfeld-NMR-Techniken zusätzliche Informationen zu den Hochfeldergebnissen liefern und damit einen entscheidenden Beitrag zum Gesamtbild des Knorpelgesundheitszustandes beitragen können.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2017000450
Liang, Liying;
Rational design of antimony nanostructures toward high-performance anode materials for sodium-ion batteries. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2017. - 1 Online-Ressource (XVI, 124 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2017

Durch die hohe Verfügbarkeit von Natrium und die geringen Kosten haben wiederaufladbare Na-Ionen-Batterien viel Aufmerksamkeit als Alternative für Li-Ionen-Batterien für den Großeinsatz als Energiespeicher erhalten. Eine Herausforderung zur Kommerzialisierung von Na-Ionen-Batterien ist es, nutzbare Anodenmaterialien zu finden um Na-Ionen aufzunehmen, da Na-Ionen einen größeren Radius als Li-Ionen besitzen. Unter verschiedenen Kandidaten als Anodenmaterial ist metallisches Sb (Antimon) sehr attraktiv durch seine hohe theoretische Kapazität (660 mAh g-1) und ein relativ sicheres Betriebspotential von ca. 0.4V (vs. Na+/Na). Trotz dieser Vorteile ist der größte Engpass für die Verwendung von Sb-Anoden in der Praxis ihre hohe Volumenänderung (˜390%) während des Lade- bzw. Entladezyklus, was eine Pulverisierung der Sb-Materialien und somit zur elektrischen Isolation vom Stromkollektorinduziert und somit zu einer schnellen Degradation der Kapazität und damit schlechten Zyklenfestigkeit führt. Um dieses Problem der großen Volumenänderung von Sb anzugehen wurden im Zuge dieser Dissertation neue Wege entwickelt und darüber hinaus erfolgreich in einer Vollzelle implementiert. Es ist bekannt, dass um eine gute elektrische Performance zu erhalten drei wichtige Dinge unerlässlich sind, diese sind eine hohe Ionen-Diffusion, schneller Elektronentransport und stabile, haltbare Elektrodenstrukturen. Diese drei Aspekte können durch ein rationales Design der Elektrodenstruktur realisiert werden. In dieser Hinsicht wurden drei verschiedene effizienz-orientierte Elektroden hergestellt, diese sind eine hierarchische farnblatt-ähnliche Sb-Elektroden, groß-skalige sehr gleichmäßig angeordnete Sb-Nanorod-Arrays sowie hierarchische Sb-Ni-Nanoarrays. Zusätzlich können alle drei Strukturen als additiv-freie Anoden für Na-Ionen-Batterien verwendet werden, was nicht nur vorteilhaft ist um die Zyklenperformance zu verbessern, sondern auch die Kosten des Batterie-Systems reduzieren kann sowie komplizierte Prozesse der Elektrodenherstellung unnötig macht. Im Gegensatz zu diesen fortgeschrittenen Elektrodendesigns zeigen alle drei verschiedenen SB-Anoden eine hohe Kapazität, ein hohe Zyklenzahl sowie hohe Zyklenfestigkeit. Des Weiteren wurde die Umsetzbarkeit der drei Elektroden in der Praxis vollständig bewiesen indem diese erfolgreich in Na-Ionen-Batterien-Vollzellen implementiert wurden. Diese Designstrategien können eine wertvolle Orientierung für die Problematik der Volumenänderung auch anderer Elektrodenmaterialien für die Realisierung von schnellen und stabilen Na-Ionen-Energiespeichern darstellen.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2017000445
Vellacheri, Ranjith;
Rational design of electrodes for solid-state cable-type supercapacitors with superior ultrahigh rate performance. - Ilmenau, 2017. - XI, 135 Seiten
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2017

Die aktuellen Spitzentechnologien in Materialwissenschaft und Elektronik haben durch bedeutende Fortschritte bei Innovationen eine neue Generation von transportabler Elektronik angeregt. Es ist eine große Herausforderung diese Errungenschaften in einem nächsten Schritt für die Entwicklung von intelligenter, flexibler und tragbarer Elektronik anzuwenden. Zentral für die Realisierung dieser fortgeschrittenen Elektronik ist die Verfügbarkeit von effizienten, sicheren, kompakten, leichten, flexiblen und verwertbaren Energiespeichern. Im Gegensatz zu den heutigen Akkumulatoren besitzen Superkondensatoren hervorragende Eigenschaften wie schnelle Ladungs-/Entladungszyklen, hohe Zykluslebensdauer sowie ausgezeichnete Sicherheitsmerkmale, die sie vielversprechend für viele Anwendungen machen. Andererseits schränken Faktoren wie niedrige Ladungsspeicherkapazität, mangelnde Ultrahochgeschwindigkeitstauglichkeit und Schwierigkeiten bei der Integration bestehender Superkondensatoren den Nutzen in der intelligenten Elektronik der neuen Generation aufgrund ihrer schlechten strukturellen Kompatibilität und mechanischen Eigenschaften ein. Folglich erfordern diese Einschränkungen eine Verbesserung der Ladungsspeicher und der physikalischen Eigenschaften von Superkondensatoren. Ausgehend von den oben genannten Faktoren schlägt diese Arbeit ein neues Herstellungsverfahren für die Entwicklung von kabelbasierten Festkörper Superkondensatoren (solid-state cable-type supercapacitors (SSCTSs)) vor, seilartigen Strukturen basierend auf einem Festkörperelektrolyten, welche ausgezeichnete Ultrahochgeschwindigkeitseigenschaften ermöglichen, um den Herausforderungen von Energiespeichern in der intelligenten, flexiblen und tragbaren Elektronik gerecht zu werden. Die Hauptarbeit dieser Dissertation konzentriert sich auf die Herstellung von eigendotierten Titanoxid-Nanotubes (D-TiO2) auf Titan (D-TiO2/Ti) durch Anodisierung von Titandraht mit anschließender kathodischer Polarisation als Elektroden für die Entwicklung von SSCTSs. Die einzigartige Architektur von regelmäßig aufgewachsenen D-TiO2 auf Titandraht ermöglicht einen kurzen Ionendiffusionsweg sowie einen geringen Ladungsübertragungswiderstand, wodurch die hergestellten SSCTSs hervorragende Ladungsspeichereigenschaften sogar bei einer Ultrahoch-Scan-Rate von 200 V / s (Cyclovoltammetrie) zeigen, welche nahezu zwei bis drei Größenordnungen (100 1000-fach) über den veröffentlichten maximalen Scan-Raten der meisten bisher entwickelten SSCTSs liegt. Neben der überlegenen Ladungsspeicherung zeigen D-TiO2/ Ti basierte SSCTSs auch nach über 20.000 Ladungs-/Entladungszyklen eine ausgezeichnete zyklische Stabilität sowie eine zuverlässige Ladungsspeicherleistung auch unter mechanischer Beanspruchung (Verbiegung). Um die Fähigkeiten dieser Methode weiter zu belegen, werden in der Dissertation auch SSCTSs unter Verwendung von weiterentwickelten Elektroden, wie MoO3D-TiO2/Ti und PEDOT@D-TiO2/Ti durch kontrollierte galvanische Abscheidung von MoO3 und PEDOT auf D-TiO2/Ti, hergestellt. Die Verwendung so gestalteter Elektroden trägt dazu bei, die Kapazitäts- und Energiedichte von SSCTSs unter Beibehaltung aller grundlegenden Eigenschaften von D-TiO2-basierten SSCTSs zu verbessern. Die Leistungsfähigkeit der vorgeschlagenen SSCTSs betont das Zukunftsträchtige der Methodik, welche in dieser Arbeit für die Herstellung von Hochleistungs-SSCTSs für verschiedene Anwendungen in einer neuen Generation von Elektronik vorgestellt wird. Darüber hinaus untersucht diese Arbeit auch die Möglichkeiten von TiO2-basierten Elektroden, um Höchstgeschwindigkeiten bei SSCTSs zu erreichen, ein Thema, das bisher nur selten untersucht wurde. Schließlich ist es bei dem rasanten Wachstum von Technologien unschwer vorstellbar, dass die hier entwickelte Methode neue Möglichkeiten im Bereich der Höchstgeschwindigkeits-SSCTSs eröffnet, neue Wege für Innovationen neuer elektronischer Geräte ebnet und die wachsenden Bedürfnisse von Endnutzern erfüllt.



Meierott, Stefan;
Spectroscopic line shapes of electronic and vibrational excitations of single-atom and single-molecule junctions. - Ilmenau : Universitätsbibliothek, 2017. - 1 Online-Ressource (IV, 124 Seiten)
Technische Universität Ilmenau, Dissertation 2017

Der Kondo-Effekt und inelastisches Elektronentunneln sind bedeutende Effekte in der Physik des Elektronentransports durch einzelne Atome und Moleküle. In den Ableitungen der Strom-Spannungs-Kennlinie treten charakteristische Fano-artige Linienformen auf. Um solche Signaturen zugänglich zu machen, wird in dieser Arbeit ein Ultrahochvakuum-Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskop optimiert. Anschließend wird der Kondo-Effekt an Co-Atomen auf der Au(110)-Oberfläche behandelt. Im Spektrum des differentiellen Leitwerts einzelner Co-Atome tritt eine Peak-förmige Signatur der Abrikosov-Suhl-Resonanz auf. An Co-Atomen auf Facettenplätzen der Au(110)-(1x2) rekonstruierten Oberfläche breitet sich diese Resonanz anisotrop aus. Die Anisotropie wird auf Variationen im Spitze-Substrat-Abstand zurückgeführt. Weiterhin wird die Parameter-Schätzung verrauschter Fano-Linienformen anhand experimenteller und simulierter Daten diskutiert. Zur Linienanpassung nach der Methode der kleinsten Quadrate wird die Verwendung einer günstigeren Parametrisierung der Fano-Funktion nahegelegt. Zusätzlich ermöglicht eine Winkeldarstellung des Asymmetrie-Para-meters die Schätzung der Unsicherheit nach Gauß'scher Fehlerfortpflanzung. Der darauf folgende Teil der Arbeit widmet sich Tunnelspektren von C60-Molekülen auf Pb-Oberflächen. Mittels gezielter Funktionalisierung der Tunnelspitze mit einzelnen C60-Molekülen wird die elektronische Struktur eingestellt. Gleichzeitig ändern sich die Linienformen von Vibrationssignaturen. Ähnlichen Einfluss auf die Linienformen hat die elektronische Struktur unterschiedlich adsorbierter Moleküle auf der Pb(111) Oberfläche. Ein quantitativer Zusammenhang zwischen elektronischer Struktur und Vibrationssignaturen wird ermittelt. Die Ergebnisse sind ein experimenteller Nachweis theoretischer Vorhersagen zu resonanten Tunnelprozessen in inelastischem Elektronentunneln. Im Anschluss wird der elektronische Transport abhängig vom Probe-Spitze-Abstand untersucht. Bei Annäherung der Tunnelspitze verschiebt die Signatur des niedrigsten unbesetzten Molekülorbitals zu niedrigeren Energien. Vibrationssignaturen werden vor allem durch die relative Position des Moleküls zwischen den Elektroden bestimmt. Diese Beobachtungen untermauern die Bedeutung der Kontaktsymmetrie bei den inelastischen Elektronentunneln.



http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:ilm1-2017000365